近年来,含有金属配体协同作用的催化剂被大量地报道,该类金属配体协同催化剂的结构中往往会含有一些质子敏感基团,例如-OH,-NH2和-CH2。这些质子敏感的基团会在碱存在的条件下发生去芳构化,从而改变其配体的自身结构,影响金属中心电子云的密度。另外,借氢反应和无受体脱氢反应在近年来均被认为是一种绿色环境友好的高原子经济性的合成策略。该领域内最早的研究主要是利用钌和铱等贵金属配合物作为催化剂,然而很多催化反应的条件相对苛刻,反应选择性差且底物适用范围有限,并且很多催化剂的配体对氧气和水十分敏感且合成路径复杂。为了解决上述问题,同时结合本课题组近年来对羟基吡啶金属配体协同催化剂的研究,本论文设计合成了一系列稳定的含有2-羟基吡啶（吡啶酮）结构的金属Ru、Mn和Ni催化剂,通过改变配体的结构或者金属中心,从而优化借氢/脱氢反应条件,最后利用简单和廉价的底物高效地合成了一系列醇类化合物、酮类化合物、胺类化合物和多种N-杂环化合物,这对于绿色化学具有重要意义。设计合成并表征了三个含有2-吡啶酮结构的双齿Ru（Ⅱ）配合物。这些Ru（Ⅱ）配合物在结构上相似,但它们的取代基不同。配合物[（O-C5H3N-C5H3N-CH2-C6H5）RuH（PPh3）2（CO）（1）含有一个苯基单元,而配合物[（O-C5H3N-C5H3N-CH2-C4H3S）RuH（PPh3）2（CO）]（2）和[（O-C5H3N-C5H3N-CH2-C3H2NS）RuH（PPh3）2（CO）]（3）分别各具有一个未参与配位的噻吩基团和噻唑基团。这些Ru（Ⅱ）配合物被用作仲醇的β-烷基化反应（借氢反应）的催化剂,其中配合物3的活性最高,这说明其配体中的噻唑环参与了催化循环过程,从而加快了化学反应速率。此外,配合物3也是催化酮的α-烷基化反应（借氢反应）的优良催化剂,仅以0.05 mol%的配合物3和0.25当量的t-BuOK为原料,在30 min内合成了含有各种不同取代基团的α-烷基化的酮,其最高分离收率可达到92%。值得注意的是,配合物3是当前催化酮的α-烷基化反应的最优催化剂,TOF值最高可达到3680 h-1。上述Ru（Ⅱ）配合物也可催化芳香胺与伯醇的N-烷基化反应（借氢反应）。经过对催化剂的筛选,配合物3同样是最优的催化剂,这与上一部分工作的结论保持一致,再一次说明了配体中未参与配位的N杂环在催化循环过程中起到了至关重要的作用。其中,配合物3仅使用0.1 mol%,KOH使用1.5当量,在回流的甲苯中反应1 h得到了一系列含有不同取代基团的链状胺类化合物,最高分离收率可达到94%,相应的TOF值最高可达到940 h-1。上述Ru（Ⅱ）配合物还可应用于邻氨基芳醇与酮类化合物无受体脱氢合成喹啉和萘啶类衍生物的反应之中。通过无受体脱氢缩合（ADC）策略,对于以邻氨基苄醇和酮为原料制备喹啉衍生物的反应,测试了上述Ru（Ⅱ）配合物的催化活性。同样地,配合物3的活性最高。在120℃时,以0.3 mol%的配合物3为催化剂,在1.0当量的KOH存在下,高产率地制备了26个喹啉衍生物,反应时间只需2 h,其最高分离收率可达到90%。此外,在类似的反应条件下,还高效地合成了一系列其它含氮杂环,如萘啶、吡啶和吡咯衍生物。设计合成并表征了一系列双齿廉价金属Mn（Ⅰ）配合物,并使用这些Mn（Ⅰ）配合物催化无受体脱氢合成喹啉和1,2-二取代苯并咪唑类衍生物。利用2 mol%的[（C8H5N2-C5H3N-OH）Mn（CO）3Br]（9）作为催化剂,t-BuOK使用1当量,并以邻氨基苯甲醇和苯乙酮为标准反应底物,在回流的甲苯中反应20 h得到了一系列含有不同取代基团的喹啉和萘啶类衍生物,其最高分离收率为75%。在类似的条件下,配合物9同样可以催化无受体脱氢合成1,2-二取代苯并咪唑类衍生物（2mol%,1.5当量t-BuOK和20 h）,其最高分离收率可达到85%。此外,还设计合成并表征了一系列三齿NNN-Mn（Ⅰ）配合物,对于合成喹啉类化合物的反应而言,配合物[（O-C5H3N-C5H3N-CH2-C5H4N）Mn（CO）3]（12）的催化活性要好于配合物[（HO-C5H3N-C5H3N-CH2-C5H4N）Mn（CO）3]Br（11）,即配合物12为催化过程的中间体。设计合成并表征了一系列廉价金属Ni（Ⅱ）配合物,并使用这些Ni（Ⅱ）配合物催化无受体脱氢合成喹啉和萘啶类衍生物。经过对催化剂的筛选,配合物[（HO-C5H3N-CH2-C5H3N-C5H4N）Ni（CH3O）2Cl]（15）具有相对更加出色的催化性能。即催化剂15使用10 mol%,t-BuOK使用1.0当量,在回流的甲苯中反应24 h得到了一系列含有不同取代基团的喹啉和萘啶类衍生物,其最高分离收率可达到83%,在扩展了催化反应体系的同时,又丰富了廉价金属催化剂的种类。