钛硅分子筛催化过氧化氢异丙苯氧化丙烯反应

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:qwertyuiop325
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
丙烯环氧化制备环氧丙烷反应中,催化剂的选择需要与氧化剂的种类相匹配。为满足绿色化学的需求,常用的氧化剂为双氧水与过氧化氢异丙苯(CHP)。双氧水氧化法与过氧化氢异丙苯共氧化法作为环境友好型清洁生产工艺具有应用前景。研究表明,以过氧化氢异丙苯为氧化剂的丙烯环氧化反应体系中,催化剂需具备四配位的钛、表面疏水、介孔结构的特点。目前用于工业化装置的催化剂主要是硅烷化的介孔分子筛及无定型钛硅复合物,相比于介孔及无定型材料而言,多级孔TS-1具有更好的疏水性、水热稳定性、热稳定性及更宽的孔径分布。本文将不同钛硅材料用于催化过氧化氢异丙苯氧化丙烯反应,并选用多级孔TS-1为催化剂考察了反应条件的影响。本文利用水热合成法制备了Ti-MCM-41、Ti-HMS、Ti-SiO2、HTS-1、未晶化HTS-1前驱体及钛硅复合物等钛硅材料,采用X-射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等对钛硅材料的结构和形貌进行表征,研究合成条件及改性处理对其结构的影响。以丙烯环氧化反应为探针反应,评价了不同钛硅材料的催化性能。比较不同条件合成的多级孔TS-1在丙烯环氧化反应中的催化性能,发现硅钛比、聚季铵盐-6用量及晶化时间都会影响所得催化剂的催化性能,硅钛比33、聚季铵盐-6与二氧化硅的质量比为3/3、170℃晶化4d制备的多级孔TS-1催化反应性能较好。催化剂改性处理包括硅烷化改性、酸处理、醇处理及金属盐处理,研究发现硅烷化改性及醇处理增加催化剂表面疏水性、金属盐改性减少酸中心的数量,均可提高催化剂的催化性能;酸处理可以洗掉锐钛矿及覆盖在催化剂活性中心上的非骨架钛,催化剂的活性提高。结合上述催化剂表征和反应结果,发现催化剂骨架钛的含量、介孔孔容大小及孔道连通性、表面疏水性及酸中心的数量对催化剂性能影响较大。采用控制单一变量法研究间歇釜中反应条件对过氧化氢异丙苯氧化丙烯反应结果的影响,将体系中所得环氧丙烷的质量浓度作为催化剂性能的考察指标,系统研究了催化剂用量、氧化剂用量、反应时间、反应温度及反应溶剂的影响,得出较佳反应条件为:反应温度80℃,反应压力0.8 MPa,CHP浓度7%,CHP与催化剂的质量比为15:1,反应时间4 h,此条件下以HTS-1为催化剂,CHP的有效利用率可以达到72.75%,PO的选择性为100%。
其他文献
<正>矿区出露地层为第四系覆盖层,往下主要是紫红色砂岩、砂砾岩、粉砂岩互层。矿区构造表现为断裂带,断裂性质属压牛性特征,为导矿和储量矿构造。矿体浅部以层状砂岩、砂砾
会议
论文从质量心理学的角度入手对企业的产品质量问题进行详细分析,首先确定了企业产品制造中的质量心理影响因素,建立了企业生产中质量心理学影响因素的体系结构.其次,在经过构
目的:研究大鼠带状疱疹后神经痛(Postherpetic Neuralgia,PHN)模型在不同时间的静息态脑功能连接改变,进一步探讨慢性疼痛和慢性疼痛转变的潜在中枢神经机制。方法:采用腹腔注射树脂毒素(resintoxin,RTX)的方法建立大鼠带状疱疹后神经痛模型。通过疼痛的行为学实验检测带状疱疹后神经痛大鼠模型的热痛阈和机械痛阈改变;运用静息态功能磁共振(resting state func
依据ITTC 7.5-04-01-01.2,并结合ISO 15016(2002)中关于实船试航航速修正方法,以EXCEL为平台,通过VBA编写程序,建立了一种考虑风、波浪、水温、航行状态和浅水等影响因素的船舶
近几十年来,随着纳米科学技术的发展,纳米材料已经成为化学、材料、医学等多学科领域的研究前沿。例如,在医学领域,纳米材料已被用于药物输送、生物成像和光热治疗等领域。纳
目的:本研究初步了解miR-924对胃癌MGC803细胞增殖的影响及其机制,为进一步阐明胃癌发病的分子机制提供实验依据。方法:1、通过生物信息学软件预测与分析靶向结合TGM2的miRNAs,采用qRT-PCR检测胃癌MGC803细胞中miR-924的表达情况。2、利用Targetscan软件预测miR-924调控TGM2基因3’-UTR结合位点,荧光素酶检测miR-924与TGM2的靶向结合。3、
为了探索农技推广新模式,促进农业新技术推广,增加农民收入,在浙江省农技推广基金会绍兴市柯桥区执行部的支持下,2017年,绍兴三味生态农业发展有限公司组织实施了幼香榧林套
期刊
4FC铝合金缸体使用的砂芯结构复杂、数量大生产过程中经常出现射不实、缺肉、断芯等砂芯缺陷,铸件的表面质量差废品率高,针对这些问题开展了砂芯缺陷分析与制芯工艺研究和表
年龄相关性黄斑变性为黄斑区结构的衰老性改变,主要由视网膜色素上皮细胞和视网膜退行性病变引起,患者出现不可逆性中心视力下降或丧失。英国国家卫生和临床优化研究所发布了
中国男排在第28届世界男排联赛中仅取得了第五名的成绩,无缘四强。在目前世界排坛大环境下,能否再创辉煌,值得关注。我国男排是以“快速多变”打法为主的队伍,副攻能力的高低