石墨烯优良的力、电、热学特性赋予其在新型超材料领域广阔的应用前景。基于“增材制造”原理的3D打印石墨烯气凝胶,由于精确的多尺度结构剪裁和可控的几何形态设计,使石墨烯优异本征属性在宏观尺度具有多功能化的应用。同时,通过多尺度结构化设计,可实现性能的可控调变和改性优化。这对推动石墨烯在防护材料、电子器件、智能传感和功能材料等多个领域的应用具有重要意义。本论文通过开展基于直接书写式的3D打印石墨烯超材料研究,打印制备具有可调谐负泊松比效应的三维石墨烯超材料结构(内凹四边形、内凹六边形、手性结构)。并结合有限元建模分析,揭示结构多尺度特征对材料负泊松比变形行为的影响规律和力学性能的调控机理。此外,本文探索了高分子材料柔性封装后三维石墨烯基材料的力学行为及力电响应特性。本文具体研究内容如下:首先,基于氧化石墨烯前驱体溶液直接书写式3D打印方法,实现了具有可调谐负泊松比效应3D打印石墨烯超材料的多尺度可控构筑。实验结果表明,当出墨速率保持为80~90μL/min时,3D打印石墨烯超材料具有较好的成型精度。当氧化石墨烯溶液浓度在8~10 mg/mL范围时,制备得到的3D打印石墨烯超材料具有良好的大压缩应变和明显的负泊松比变形特性。其次,结合理论建模分析与力学性能实验,通过对多尺度结构化参数设计,研究该材料的负指数力学行为的可调控性。实验结果表明,3D打印石墨烯超材料具有优异的弹性性能(最大压缩应变可达90%)。曲线内凹四边形与反手性四切向杆结构的泊松比分别可达到-0.22和-0.34。最后,采用聚二甲基硅氧烷高分子材料将3D打印石墨烯超材料进行柔性封装。通过对材料的几何结构参数设计,研究对材料力学及力电响应特性的影响规律。实验结果表明,该材料具有优良的压缩特性,在经历大压缩应变(90%)后仍表现出良好的弹性恢复性能。另外,该复合体系可实现更大的力学负指数(曲线内凹四边形和反手性向杆结构的泊松比分别可达到-0.43和-0.47)。