为了汽车尾气净化催化剂能够得到更广泛有效的利用,从而更好地治理汽车尾气中地NO污染,本文以价低廉、资源丰富的Cu作为主要活性组分,取代目前商品催化剂所用的Pt、Rh、Pd等稀有贵金属,催化汽车尾气中的CO还原NO为N₂,既可以在不添加外加还原剂的情况下有效净化NO,又可以除去其中一部分CO污染物。由于汽车尾气净化催化剂工作温度范围宽,且工作温度频繁高低循环变化,要求催化剂具有良好的高温稳定性和抗热震性,我们又选择了MgAl₂O₄尖晶石作为制备催化剂的载体。MgAl₂O₄尖晶石晶格表面同时具备酸碱两性活性中心,高温下本身对CO还原NO具有一定的活性,有效增强了催化剂的催化活性和高温性能。通过将Cu原子或晶粒束缚在MgAl₂O₄尖晶石晶格表面,大大增强了催化剂活性组分的稳定性,通过利用CuO还原后晶格表面氧空位将吸附NO转变为N₂O,大大加速了反应进程,提高了目标产物N₂的选择性。通过综合测试,Cu-MgAl₂O₄催化剂在催化CO还原NO反应中表现出了优异的催化性能。为了揭示催化剂高催化活性和高热稳定性的来源,我们利用XRD、XRF、XPS、TEM、HAADF-STEM、同位素标记、原位FT-IR、DFT计算等方法对所制样品组分、形貌、结构和价态进行了系统地表征和分析。根据表征和分析结果,我们对Cu-MgAl₂O₄系列催化剂催化CO还原NO的基元步骤和反应机理进行了深入研究。本文主要研究内容和结果如下:1.利用溶胶-凝胶法,通过简单调节pH值将MgAl₂O₄尖晶石前驱体的部分Mg离子替换为Cu离子,最后在空气氛围中800℃下煅烧2 h制备出了一种单分散的Cu₁O₁-MgAl₂O₄样品。将样品在原料气2.6vol%NO-2.9vol%CO-He的气流中700℃预处理得到了Cu单原子催化剂Cu₁-MgAl₂O₄。在固定床催化剂评价装置上Cu₁-MgAl₂O₄对催化CO还原NO表现出了高于贵金属Pt/CeO₂的催化效率,且具有很高的催化稳定性。经过表征分析和DFT计算,我们发现Cu₁-MgAl₂O₄高的催化活性和N₂选择性是由于催化剂中与Cu结合的氧原子参与了吸附CO的氧化,使反应活化能降低,留下的氧空位促进了吸附的NO转化为N₂O进而分解为N₂。催化剂的稳定性主要归功于稳定的MgAl₂O₄尖晶石晶格对Cu原子的约束作用使得处于高能量状态的单分散Cu原子难以发生迁移长大,从而避免了因晶粒长大或烧结而使催化剂失活。2.为了进一步提高Cu₁-MgAl₂O₄多相催化剂催化CO还原NO的活性,本文通过增加催化剂中的Cu含量制备了同时具备表面Cu单原子结构和Cu纳米颗粒结构的一系列Cu-MgAl₂O₄复合催化剂。通过催化CO还原NO性能测试,10%Cu-MgAl₂O₄（理论摩尔比Cu/Mg/Al=1:5:10）催化剂表现出最高的低温活性、N₂选择性和优良的催化稳定性。通过表征,我们发现10%Cu-MgAl₂O₄催化剂相对于Cu₁-MgAl₂O₄表面单原子Cu含量大为增加,进一步促进了低温下吸附CO的氧化和吸附NO转化为N₂O,从而使催化剂活性和N₂选择性得到显著提升。而表面单分散Cu原子的存在可有效增加Cu纳米颗粒的分散度,并限制Cu晶粒迁移长大,从而使催化剂具有良好的稳定性。