铁离子负载型电芬顿氧化降解双酚A的研究

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高级氧化技术是一种高效处理有机废水的方法,被广泛用于废水处理领域。其中电芬顿法因具有反应迅速、操作简便以及环境友好等特点而被广泛关注,但传统电芬顿具有适用pH范围较窄,铁污泥产生量多等缺点。而利用非均相电芬顿氧化法能有效的解决这些问题,因此具有更深的研究价值。双酚A是一种具有雌激素效应的有机化合物,是一种重要的化工原料,被广泛的应用于生产各类生活用品、产品包装及婴儿用品等,可经由生产废液及垃圾渗滤液进入水体,危害生物健康。目前经济有效的双酚A降解方法仍需要进一步研究。该研究通过制备两种催化剂,并与多孔碳素阴极、Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2阳极构建非均相电化学氧化系统用于处理双酚A模拟废水。研究了催化剂的催化性能与稳定性;电压、双酚A初始浓度、催化剂投加量等因素对TOC去除率的影响,得出以下结论:(1)采用浸渍法,将亚铁离子负载到离子交换树脂上,制备成离子交换树脂负载型催化剂;将三价铁离子负载到沸石上,制备成沸石负载型催化剂。离子交换树脂的铁离子负载量为256.7 mg/g,沸石的负载量33.6 mg/g,两者都具有较好的催化性能。(2)利用固相催化剂,与多孔碳素阴极,Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2阳极,构建非均相电化学氧化系统,通过电芬顿氧化和阳极氧化两种作用共同降解双酚A及中间产物,其中电芬顿氧化是主要的降解机制。(3)在聚四氟乙烯加量为15 mL,石墨粉添加量为30 g,1.0 g羟基化碳纳米管的条件下所制备的多孔碳素阴极具有良好的H2O2产生能力。在直流电压为3.0V,pH为3.0,空气为氧源条件下,反应120 min时,H2O2的累积浓度为162.6 mg/L。(4)离子交换树脂负载型催化剂催化降解双酚A,在pH为3.0,直流电压为3.0 V,双酚A起始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为2.5 g/L的条件下,120 min内TOC的去除率达到67.3%,在中性条件下,亦能使TOC的去除率达到64.3%。此外,该固相催化剂使用过程中初期脱附量较多。(5)沸石负载型催化剂催化降解双酚A,在pH为3.0,直流电压为3.0 V,双酚A起始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为25.0 g/L的条件下,反应480 min内TOC的去除率达到70.8%。在pH为8.0,催化剂投加量为5.0 g/L的条件下,反应240 min内去除50%的TOC。(6)在pH为3.0条件下反应360 min,仅有少量铁离子脱附进入液相(1.8mg/L),而在偏碱性条件下铁离子脱附量可以忽略。该结果表明有机物的降解主要基于发生在固相催化剂表面的类Fenton氧化过程。因此沸石负载型催化剂拓宽了传统电芬顿反应的pH适用范围,非均相的催化氧化过程避免了后续处理中污泥的产生。
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