冷等离子体制备碳氮化合物催化剂及其光催化性能研究

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随着能源和环境问题的日益严峻,光催化技术已经受到了广泛的研究和关注,比如光解水反应、光降解有机污染物等;如何更高效的利用无尽的太阳能成了解决问题的关键。光反应催化剂在光催化反应中扮演着重要的角色,制备高效稳定的光催化反应催化剂具有重要的意义。g-C3N4作为一种非金属半导体材料,因其廉价、稳定以及对可见光响应的独特性质,已经被广泛的应用到可见光光催化反应体系之中。但是单纯的g-C3N4作为催化剂活性十分有限,在应用时,往往需要对g-C3N4进行改性处理以增强活性。同时,等离子体技术作为一种新型的技术手段也被应用到了催化剂的制备工艺中。本论文首先通过辉光放电等离子体还原方法制备了贵金属复合催化剂Pt/g-C3N4,通过XRD、TEM、SEM、UV-vis DRS、XPS等一系列表征手段对催化剂样品的晶体结构、微观形貌、元素组成和光吸收性能进行表征,并结合与其他还原方法的对比发现,辉光放电等离子体还原方法所制备的Pt/g-C3N4中Pt金属颗粒尺寸更小,分布更均匀;同时,本文中探究了不同的还原环境对Pt还原过程的影响等离子体还原机理,研究发现在辉光放电等离子体还原过程中,碱性的还原环境可以促进Pt的还原,从而提高Pt/g-C3N4的催化活性。实验中通过可见光(λ≥420 nm)条件下光解水制氢反应来评价所得样品的催化活性,结果表明,辉光放电等离子体还原方法制备的Pt/g-C3N4-P的产氢效率为30 umol/L,分别是H2还原法和光沉积法制备样品的1.38倍和1.70倍;碱性的还原环境下制备的Pt/g-C3N4-P-OH产氢效率达到40.0 umol/L。其次,本论文通过介质阻挡放电等离子体处理方法制备了二维结构g-C3N4纳米材料,结合XRD、SEM、TEM、AFM、XPS、FTIR、UV-vis DRS、PL spectra等表征方法对所得产物的晶体结构、化学组成、微观形貌、厚度、比表面积等性质进行分析并得出了其生成的机理,结果表明,通过介质阻挡放电等离子体处理方法成功的将层状结构g-C3N4剥离为二维结构g-C3N4纳米薄片;同时,制备的二维结构g-C3N4纳米薄片在光吸收性能和光生载流子迁移效率上都有所提高。通过DBD等离子体制备的二维结构g-C3N4可以实现可见光(λ≥420 nm)条件下光解水制氢和罗丹明B(RhB)的降解。
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