由合成气制备低碳烯烃成为替代石油转化路线的研究热点。Fe基催化剂是费托合成最常用的催化剂,其CO转化率高,反应活性好,但低碳烯烃选择性低,尚未实现工业应用;而Co基催化剂CH₄选择性低,碳链增长能力较强,低碳烯烃选择性相对较高。本论文拟在Fe基催化剂上掺杂Co助剂,考察Fe-Co催化剂对合成气制烯烃碳链增长反应的催化活性。本论文采用密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）方法以及动力学蒙特卡罗（kinetic Monte Carlo,k MC）方法对Fe（100）、1Co-Fe（100）、4Co-Fe（100）三种表面的电子性质、物种吸附行为以及合成气制低碳烯烃碳链增长反应进行了研究,探讨了Co的添加对合成气制低碳烯烃碳链增长反应的影响。首先,运用DFT方法对三种表面进行了Mulliken布居数分析和态密度分析。发现Co的添加使得表面Fe原子电荷向Co原子发生转移,Co原子电负性远大于Fe原子,同时表面Co原子与Fe原子d带中心均向费米能级靠近,两种原子吸附能力及催化活性均有提高。其次,通过DFT方法,对三种表面上合成气制低碳烯烃碳链增长反应网络中各物种的吸附与共吸附构型、关键物种的吸附性质进行了分析,同时以甲烷和乙烯生成等关键反应为例进行了前线轨道分析。分析表明,Co的掺杂使得各物种更倾向于吸附在含Co原子的位点;C₂H₄的吸附能降低,脱附更容易;电荷由催化剂向物种转移减少或转变为由物种向催化剂转移,各物种反应性发生改变;同时CH₂+CH₂反应中物种共吸附HOMO-LUMO能级差总体减小,有利于C₂H₄生成,而和CH₃+H反应共吸附HOMO-LUMO能级差增大,不利于CH₄生成。最后,通过DFT与k MC结合的方法,研究了三种表面上合成气制烯烃碳链增长反应。通过DFT结果分析发现,CH_x物种相互耦合反应的活化能随Co的添加而降低,而其加氢活化能略有减小,表明Co的添加提高了碳链增长能力,通过k MC结果发现,Co添加加快了反应速率;碳链增长方式不仅可由Fe（100）表面的CH₂耦合方式进行,也可通过CH₂+CH₃耦合进行,C₂烃类在三种产物中的占比增加,表明Co的添加有利于碳链增长反应,同时1Co-Fe（100）表面上C₂H₄在三种产物中的占比增加,表明适量的Co掺杂能有效提高烯烃选择性。