氮氧化物（NO_X）是大气污染的主要物质之一,以一氧化氮和二氧化氮为主的NO_X对人类社会生活带来巨大危害。为了有效控制污染物排放,国家也相继出台了一系列奖惩政策,控制NO_X排放是当前污染物减排研究的热点方向之一。选择性催化还原（SCR）技术是目前控制NO_X排放的主流技术,其核心是脱硝催化剂。铁基催化剂具有较好的脱硝效率,但对其脱硝机理尚不清楚。本论文采用密度泛函理论对铁基催化剂的SCR脱硝机理进行研究。首先,建立了氧化铁模型;其次,研究了NH₃、NO、O₂等分子在α-Fe₂O₃（001）表面上的吸附行为;最后,在上述研究的基础上,对α-Fe₂O₃（001）表面的脱硝反应机理进行了研究。主要研究成果如下:（1）通过加反铁磁AFM1和加Hubbard方法修正的体相模型测试结果最佳,其优化后的参数为a=b=5.065?,c=13.843?,磁矩为4.160μB,能隙值为2.174eV。（2）通过测试确定了2×2表面已经足够大。吸附位的测试结果表明NH₃、NO、O₂比较趋向于吸附于α-Fe₂O₃（001）表面的Fe原子即top位上。多分子气体吸附测试结果表明其表面不会出现共位吸附的情形。吸附态分析结果表明,NH₃、NO、O₂气体分子得电荷能力是O₂>NO>NH₃,O₂的存在有助于NH₃、NO同时存在时的多气体分子吸附。（3）在三条反应路径中,涉及到H断键的反应均需要较大的能垒,这说明N-H或者O-H的键较难断裂,需要吸收较多的能量。在NO和NH₃的反应中,NO加入之前NH₃解离生成NH₂为决速步,NO加入后由M-NH₂NO解离成NHNO（1）为决速步。在NO和O₂的反应中,NO加入之后,反应分为两条生成M-NO₃和M-NO₂的反应反应路径,通过能垒比对发现M-ONO₂更容易生成M-NO₂。在NO、O₂和NH₃的反应中,H₂O解吸的步骤为决速步,H₂O的解吸决定反应的快慢。综合两个生成水的反应可以得出,生成水或者水的解吸都需要大量的能量,这可能是α-Fe₂O₃（001）表面上反应完成的重要影响因素。