全无机钙钛矿CsPbX3微半球结构制备与激光性能研究

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全无机卤化铅钙钛矿材料凭借着自身独特的光电材料优势,如高光致发光量子产率、带隙可调、材料吸光系数高等特质在太阳能电池、LED发光和激光辐射等领域得到了研究人员的广泛关注,进行卤化铅钙钛矿材料在超短脉冲激光领域的深入研究对发展高性能激光器件具有重大的科研和应用价值。本论文使用了化学气相沉积的制备方法和激光光谱学的研究方法,系统性的探究了在硅衬底表面生长的卤化铅钙钛矿半球结构激光器及其激光特性。主要内容如下:1.实验采用化学气相沉积法,通过对钙钛矿激光器晶体的最佳制备温度和时长的探究,确定了马弗炉的温度变化为从室温缓慢匀速加热到640~660℃,最终反应时间间隔为30~40 min,制备了可见光谱范围内的全系列Cs Pb X3(X=Cl,Br,I)钙钛矿半球激光器晶体。2.制备出的钙钛矿激光晶体呈现出表面光滑且成分均匀的半球(Hemispheres,简称HSs)结构,直径分布在2~4μm之间。XRD衍射图谱显示出晶体为立方相钙钛矿结构,且不同卤素比例的晶体晶格常数不同,导致特征峰的位置出现微弱的偏差。改变卤素比例可以将钙钛矿Cs Pb X3 HSs晶体的禁带宽度调整至1.7 e V到3.1 e V,发光波长在420~700 nm范围内连续可调。3.设计并调试所需测试光路:分别是光学显微图像测试光路、飞秒脉冲激光测试光路、多光子吸收光路和以条纹相机为主的时间分辨光路。4.CsPbX3 HSs实现了回音壁模式激光,发光波长从蓝色光到绿色光连续可调(460–540 nm),其中Cs Pb Br3 HSs的激发阈值为36.1μJ/cm2。辐射光的FWHM为0.22 nm,品质因子Q值为2490,该状态下的光子寿命最低可以达到8.9 ps。杂化卤素Cs Pb Br Cl2 HSs激发阈值为71.6μJ/cm2,激光光谱的FWHM为0.38 nm,Q值为1220。卤素离子Cl-的加入会使带隙变宽和晶格失配,导致杂化卤素Cs Pb Br Cl2 HSs晶体的阈值变高以及Q值降低。
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