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近年来,固体燃料制备合成气和氢气的研究受到广泛关注。煤基化学链气化技术是一种新颖的煤清洁高效利用的技术。化学链气化(chemical-looping gasification, CLG)与化学链燃烧(chemical-looping combustion, CLC)具有相似的原理,均是利用金属或非金属氧化物向燃料提供反应所需的氧,通过控制晶格氧/燃料比率来获得目标产物,其具有以下优点:首先,不需要单独的空分装置,节省生产成本;其次,载氧体可循环使用,无需外加热就可以使气化反应持续进行;另外,载氧体对煤气化也起到一定的催化作用,并且阻止SOx和NOx的释放。铁基载氧体因反应活性较高,价格低廉和环境友好被认为是一种具有良好前景的载氧体。本文对铁基载氧体/煤化学链气化技术进行了创新性的探索,以水蒸汽作为气化/流化介质,在流化床反应器中研究了以下几方面内容:首先,通过热力学计算讨论了铁基载氧体化学链气化的反应可行性,并通过实验研究了化学链气化操作条件对气化性能(合成气产率、组成、碳转化率等)的影响。发现对气化性能影响较大的因素主要有气化温度、载氧体煤比、水蒸汽流量和煤种。随着温度由840℃升高到960℃,碳转化率也随之升高,由60.1%升高到了81.6%。当H20流量达到2.5g/min时,有效合成气含量达到最大,为67.28%。在不同煤种气化过程中,发现神木煤的活性高于北宿煤。随着载氧体煤比由0增加到2,其碳转化率由55.74%升高到81%,有效合成气的百分含量呈现先增加后减少的趋势。其次,在煤基化学链气化操作条件研究的基础上,采用浸渍法对铁基载氧体进行修饰改性,制备了三种铁基复合载氧体,并对其反应特性及循环特性进行了研究。结果表明:温度为920℃时,添加不同修饰物的铁基复合载氧体与煤焦气化的反应活性依次为Fe4A16K1>Fe4A16Cal>Fe4A16>Fe4A16Nil。在多次循环实验过程中,Fe4A16K1复合载氧体和Fe4A16Ca1复合载氧体气化的合成气成分稳定,循环特性良好。XRD谱图分析表明,六次氧化还原实验后的铁基载氧体的氧化态仍为Fe2O3。另外,对Fe基复合载氧体与煤的化学链气化反应机理进行了研究。利用高斯函数对气化反应速率进行了峰拟合,并建立了Fe4A16K1复合载氧体和Fe4A16Ca1复合载氧体的煤气化动力学模型。化学链气化主要分为三个阶段:化学链作用阶段、煤气化阶段以及Fe3O4向FeO转变的气化阶段。载氧体促进了煤气化反应,向铁基载氧体中添加K2CO3和CaO能强化煤气化过程,有效地将化学链燃烧与煤气化过程结合起来,提高了化学链气化的反应速率。