【摘 要】
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烟气中的氮氧化物排放到大气中,会引起酸雨、臭氧层破坏、光化学烟雾和PM2.5升高等大气环境污染问题,除严重污染环境外,氮氧化物排放也可直接导致人体上呼吸道损伤,造成危害。溶液吸收NOx是一项操作简单、环境友好的脱硝技术,但是NO低的溶解性限制了其广泛应用。本文拟开发高效且成本低廉的钙钛矿型及锰铁氧化物型中低温NO氧化催化剂,考察掺杂不同金属以及优化金属的掺杂量对催化剂催化性能的影响,采用XRD、S
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烟气中的氮氧化物排放到大气中,会引起酸雨、臭氧层破坏、光化学烟雾和PM2.5升高等大气环境污染问题,除严重污染环境外,氮氧化物排放也可直接导致人体上呼吸道损伤,造成危害。溶液吸收NOx是一项操作简单、环境友好的脱硝技术,但是NO低的溶解性限制了其广泛应用。本文拟开发高效且成本低廉的钙钛矿型及锰铁氧化物型中低温NO氧化催化剂,考察掺杂不同金属以及优化金属的掺杂量对催化剂催化性能的影响,采用XRD、SEM、XPS、FTIR和H2-TPR等表征手段初步探讨Mn基催化剂氧化NO的机制,研究结果如下:（1）La Co O3/Mn O2催化剂制备与性能研究。分别采用物理掺混、La Co O3制备中添加Mn O2及Mn O2制备中添加La Co O3三种方法,结果表明直接物理掺混制得的催化剂催化性能无显著提升;在γ-Mn O2生成过程中加入不同量的La Co O3进行改性,La Co O3添加量影响催化效果,当La Co O3与γ-Mn O2质量比为3:1时催化效果最好,210℃时NO转化率为25.7%,较La Co O3的20.6%提高了5.1%;在La Co O3生成过程中加入γ-Mn O2进行改性,制得的催化剂在210℃时转化率均在5%-10%之间。（2）Fe、Ce和La对γ-Mn O2进行单金属改性γ-Mn O2。Mn与单金属摩尔比为9:1,Fe改性的催化剂催化效果最好,210℃时,NO转化效率达47%。Fe加入γ-Mn O2后,催化剂表面结构由海胆状变为圆球状,比表面积增大1.5倍,催化效果显著提升。（3）Fe的掺杂量优化实验,Mn与Fe的摩尔比在3:1到9:1之间时,Mn与Fe的摩尔比为8:1,催化氧化NO性能最好,在210℃下NO转化率能够达到54.7%,该添加量下,催化剂晶化程度较低,铁氧化物呈高度分散态,且拥有最大的化学吸附氧和Mn4+含量。（4）稀土金属Ce与金属Fe双金属改性γ-Mn O2,Ce掺杂量影响催化活性,当Mn:Fe:Ce为8:1:0.5时制备出的MFC-8:1:0.5催化剂具有最佳催化活性,反应温度为210℃时NO转化率为66.8%,Ce的掺杂量过多后,催化剂比表面积减小,NO转化率有所下降。双金属改性后,催化剂中化学吸附氧和Mn4+的含量进一步提升,改善催化剂的催化氧化NO活性。（5）无论是单金属掺杂还是双金属掺杂合成的γ-Mn O2催化剂,SO2所引起的催化剂活性降低是无法恢复的,主要因为SO2容易吸附在催化剂表面,与氧与发生反应,生成了硫酸盐,附着在催化剂表面,使催化剂发生不可逆的失活。
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