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机动车排放的氮氧化物是主要的大气污染物之一,给人类健康、生态系统稳定性和社会发展带来了巨大的威胁。目前,使用氨气作为还原剂的选择性催化还原(NH3-SCR)技术是最有效的机动车尾气氮氧化物净化手段。基于该技术,研究人员一直致力于探索合适的脱硝催化剂。分子筛,特别是ZSM-5分子筛和SSZ-13分子筛因其特殊的孔道结构和高比表面积等特征,以及在众多反应中表现出优异的催化活性和良好的水热稳定性而被认为是很有前景的脱硝材料。然而分子筛在催化脱硝中的工作温度较低,高温下活性不佳。而且机动车特殊的运行工况对催化剂机械性能要求高,单独的粉末分子筛很难拥有符合条件的机械强度。 整体式催化剂能够结合多种材料的优势,对增强催化剂的机械性能、改善活性成分的分散状况和提高催化性能有所助益。碳化硅作为新兴载体,具有机械强度高、导热率高、化学惰性等特征,在催化领域具有广阔的应用前景。基于此,本文围绕碳化硅和分子筛两种材料制备了整体式脱硝催化剂来提高分子筛在高温区间的催化活性,采用了一系列方法和仪器装置对催化剂进行了结构表征和催化性能测试,取得了如下结果: (1)使用原位水热法成功在蜂窝状碳化硅上制备了ZSM-5分子筛涂层。通过XRD、SEM等表征手段的研究表明,ZSM-5分子筛通过与蜂窝状碳化硅材料表面的二氧化硅和硅物种作用牢固地锚定在碳化硅表面。通过改变原料使用量和水热合成时间可以调控ZSM-5分子筛涂层在碳化硅载体上的厚度和负载量。 (2)制备了具有微孔结构的SSZ-13@SiC材料,并考察了碱使用量、模板剂使用量、水热合成时间和温度对SSZ-13涂层在碳化硅表面生长的影响,综合各种条件得出了SSZ-13@SiC材料合成的最佳条件。 (3)首次合成了Cu-SSZ-13@SiC整体式催化剂,通过调节离子交换时间得到不同Cu负载量的催化剂,并将其用于NH3-SCR进行催化活性测试。实验发现NO催化转化率随着Cu含量的增加而表现出逐渐升高的趋势,Cu(0.37)-S SZ-13@SiC的催化性能最差,在整个温度区间内NO转化率低于50%,Cu(1.71)-SSZ-13@SiC拥有最好的催化效果,NO催化转化率≧90%的温度区间最宽,保持在200℃到450℃。与未负载到SiC上的单独Cu-SSZ-3催化剂相比,Cu(1.71)-SSZ-13@SiC表现出了更高的高温催化活性。