络合剂增效磁铁矿催化类Fenton反应降解水体中TCE的研究

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水是人类的宝贵资源,难降解有机物如氯代烯烃、卤代烃和酚类等的大量排放对水体已造成了严重污染,对人类健康构成严重威胁。三氯乙烯(TCE)是地下水环境中最常见的有机污染物之一,因其具有明显的致癌、致畸、致突变的作用,已被多个国家列为优先控制污染物。传统的水处理方法对TCE的去除效果不佳,亟需开发有效的TCE处理技术。磁铁矿催化类Fenton反应能够在中性pH条件下产生高活性的羟基自由基(HI·),有望为地下水中TCE的处理提供一种新方法。本文首先对磁铁矿催化类Fenton反应过程中过氧化氢(H2O2)的分解动力学进行了研究。结果表明,在磁铁矿/H2O2水溶液体系中,H2O2的分解符合一级动力学反应方程,且磁铁矿的投加量及粒径大小、H2O2初始浓度、水溶液的pH和离子强度等因素对H2O2的分解速率影响显著。此外,在相同的反应条件下,对比了投加络合剂次氮基三乙酸(NTA)对H2O2的分解速率的影响。结果表明,投加NTA能够有效增强磁铁矿催化类Fenton反应过程中H2O2的分解速率。其次,在近中性pH的条件下,分别考察了 NTA、乙二胺四乙酸(EDTA)、s,s-乙二胺二琥珀酸(s,s-EDDS)、丙二酸、柠檬酸和植酸等络合剂对磁铁矿催化类Fenton反应降解模拟地下水中TCE和H2O2分解动力学的影响。结果表明,投加NTA和EDTA能够有效增强磁铁矿催化类Fenton反应对TCE的降解效果,而投加s,s-EDDS、丙二酸、柠檬酸和植酸对TCE的降解效果没有明显的促进作用。通过自由基捕获剂实验,证实了 NTA增效磁铁矿催化类Fenton反应对TCE的降解途径主要是通过HO·氧化去除,而超氧阴离子自由基(O2·-)对TCE的降解贡献较小。特别值得强调的是,投加NTA有助于降低H2O2的使用量。在NTA的投加量为0.5 mM、H2O2投加量为20 mM、磁铁矿投加量为0.1%~0.2%(磁铁矿:砂子量,w/w)、固液比(砂子:水,w/w)为1:3和初始pH 7.8的条件下,经过8h反应时间,TCE的降解率达到98.46%,其相应的降解速率常数达到0.526 h-1。本文的研究结果能够为TCE污染水体的处理提供参考,具有重要的理论意义和实际应用价值。
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