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石墨烯是由碳原子以sp2杂化轨道组成六角型呈蜂巢晶格的二维碳纳米材料,具有高迁移率、带隙可调、宽频吸收、高导热系数、易大面积制备等优异特性,受到学者们的广泛关注。然而石墨烯的电导率非常高,导致石墨烯光导型光电探测器暗电流偏大,单原子层状态对光的吸收率很有限,探测器光响应率不高,这限制了其在光电探测领域的应用。本论文以石墨烯为基础材料,设计超材料结构石墨烯图形提升对太赫兹的调制作用,采用零维量子点掺杂、一维纳米管掺杂、及其他二维材料复合构成异质结,来提升光电探测器响应性能,将二维石墨烯材料拓展到“三维石墨烯”(砷化镉),增强对光的吸收效率。本论文从仿真设计、材料复合、结构设计多个方面进行石墨烯基高性能光电探测器的深入研究。本论文主要内容可以分为以下4部分:1.石墨烯超材料结构设计:单原子层石墨烯在可见光范围内保持着2.3%的恒定吸收率,但是随着波长逐渐增加,在中远红外和太赫兹波段单层石墨烯的光吸收率就不再是固定的2.3%,而是随着光频率发生变化。在太赫兹范围内,带内跃迁主导着石墨烯的光电导变化,而中远红外范围内,带间跃迁逐渐起主导作用。单层石墨烯的态密度非常低,轻微的外电场都可以调节其费米能级的高低,这就为电场调制石墨烯对太赫兹的吸收、反射提供了理论基础。通过构造人工超表面结构,图形化的石墨烯可以进一步增强对太赫兹的调制效果。本文通过构建石墨烯的互补型开口谐振环结构,实现了单一图形理论上的从0.98THz到7.47THz范围内动态的光透射率调控。最高实现了99%的消光系数@EF=0.9 eV。通过改变图形参数,可以获得更宽频率范围内的调制能力。2.石墨烯掺杂结构设计:根据单层石墨烯的基本光电性质,对石墨烯进行不同种类的掺杂。首先利用一维纳米管进行区域接触式掺杂,在石墨烯区域形成横向的p-n-p结。在无偏置电压和不同的偏压下都得到了稳定的55 nA光电流@405 nm3.63 mW/cm2。在无需外界供电的条件下,探测器响应时间大约为30 ms@405 nm。相对于转移到Si/SiO2衬底上的同一批单层石墨烯,提高了光电流和响应速度。同时无需偏置电压就能正常工作也有低功耗光电探测器的应用前景。接下来研究了零维量子点掺杂对石墨烯光探测性能的影响。使用核壳结构的CuInS2/ZnS量子点对机械剥离法制备的石墨烯进行掺杂,可以得到2.12×105 A/W@650 nm的高响应率,相应的响应时间有数十秒。分别使用硫化铅量子点(PbS QDs)和黑磷量子点(BP QDs)掺杂的化学气相沉积法(CVD)制备的单层石墨烯,前者可以获得更高的光电流,后者可以获得较快的光响应时间。将PbS QDs和BP QDs共同使用掺杂到单层CVD石墨烯,可以得到569.2 A/W@650 nm的响应率,同时响应时间为百毫秒量级,效果均强于单一量子点掺杂。最后使用三维热释电材料钽酸锂进行电荷掺杂,效果不是很明显,只能在很小幅度内提高光电流大小,但是会增加噪声电流强度,需要优化热释电材料的类型和匹配合适的尺寸。3.石墨烯异质结器件设计:使用二维的过渡金属硫化物与石墨烯复合形成异质结,来降低暗电流,提高光探测性能。首先制备了石墨烯/二硫化钼异质结,在10V的偏压下,异质结的暗电流只有7.12×10-5 A,获得了最高404 A/W@650 nm的响应率,响应的上升、下降时间分别为54 ms和75 ms,响应的光谱范围从可见光405 nm一直到短波红外1550 nm。相对于二硫化钼材料本身,获得的光电流提升了4倍左右,相对于石墨烯材料本身,光电流提高20倍左右,而且具有更低的噪声。然后制备了石墨烯/二硫化钨异质结,在0偏压下暗电流低至0.212 nA,在650nm的激光光源下能获得超过300的开关比。施加8 V的偏压获得了最高206A/W@650 nm的响应率,响应的上升下降时间分别为49.6 ms、98.6ms。同样也能在405 nm到1550 nm的宽波段范围内获得明显的光响应,不过石墨烯/二硫化钨异质结的暗电流不稳定,随着测试的时间增加有下降趋势。相对于二硫化钨本身的光响应率提高了10.5倍左右,相对于石墨烯材料本身,光响应率提高了61倍左右。制备的石墨烯/二硒化钼的异质结获得了最高537.4 A/W@650 nm的响应率,响应的上升下降时间为61 ms、55ms,在405 nm到1550 nm之间都有明显的光响应。最后制备了石墨烯/二硒化钨异质结,最高响应率为365A/W@650 nm,响应的上升下降时间分别为149.1ms、52.7ms。在405-1310 nm的区间都有明显的光响应。石墨烯与四种结构类似的过渡金属硫化物形成的异质结,都能较大幅度的提高探测器的响应率,响应时间普遍在几十毫秒左右,而且在可见光到短波红外的范围内都能进行光探测。这对于宽光谱光电探测器的开发有着重要的参考意义。4.三维石墨烯材料拓展:在研究了二维石墨烯为主体的光电探测器的基础上,我们进一步探索了三维状态的石墨烯类似物砷化镉为主体的光电探测器。首先制备了砷化镉与二硫化钼的异质结,获得了最大2.74×103 A/W@405 nm的响应率比纯砷化镉光电探测器件提高了约4.6×105倍,比纯二硫化钼光电探测器提高了约5.4×104倍。响应的上升、下降时间分别为43μs、65μs,比石墨烯/二硫化钼异质结的光电探测器快了3个数量级。砷化镉/二硫化钼异质结也具有超宽的探测光谱,从紫外365 nm到短波红外1550 nm都具有很强的光响应。之后使用有机钙钛矿FaPbBr3量子点材料掺杂砷化镉,使用低浓度的量子点掺杂后光电流提高了约6倍,当量子点浓度增加形成薄膜时,光电流急剧增大了大约3.95×104倍,开关比高达9.6×103。但是使用FaPbBr3量子点材料掺杂的砷化镉光电探测器的探测波长限制在了最长808 nm左右,980 nm以及更长的短波红外都无法检测到光响应。本论文从最典型的二维材料石墨烯出发,围绕高性能光电探测器展开探索研究。进行了石墨烯超材料在太赫兹波段的调制仿真;低维材料掺杂石墨烯光电探测器的研究、石墨烯与其他二维材料异质结光电探测器的研究、“三维石墨烯”砷化镉异质结光电探测器的研究,为新一代新材料光电探测器提供了参考。