负载型ZSM-5分子筛协同臭氧去除水中硝基苯的实验研究

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以水中硝基苯为处理对象,对比研究了ZSM-5及负载不同金属氧化物(Ce,Fe或Mn)ZSM-5分子筛的催化臭氧氧化(Catalytic Ozonation Processes,COPs)效果和机理。母体NaZSM-5(38),HZSM-5(38)和NaZSM-5(100)多轮次实验后的总有机碳(Total Organic Carbon,TOC)去除率比单独臭氧氧化(39.2%)分别提高了6.7%,22.6%和19.8%。Ce,Fe或Mn氧化物的负载显著提升三个系列ZSM-5分子筛的催化活性。Ce/NaZSM-5(38)在ZSM-5分子筛中的TOC去除率最高(86.3%)。三个系列ZSM-5分子筛对去除水中硝基苯表现出差异机制。由于吸附效果弱,NaZSM-5(38)系列分子筛催化氧化硝基苯溶液的TOC去除率主要是通过羟基自由基(·OH)氧化实现的。HZSM-5(38)和NaZSM-5(100)系列分子筛对硝基苯具有很强的吸附能力。在第一个轮次实验中,吸附和直接臭氧氧化共同促进了硝基苯的TOC去除率。在多轮次实验中,因为催化剂的吸附趋于饱和,·OH的氧化逐渐地主导TOC的去除率。表面Si-O键和架桥羟基结构(Si-OH-Al)是ZSM-5分子筛的活性位点。催化剂表面的负载金属高度分散,增加了活性位点。该研究说明ZSM-5分子筛作为催化剂在催化臭氧氧化过程中的新潜在应用,提高难降解废水处理效果。
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