芳香二羧酸调控的镧系配合物的构筑及性质研究

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镧系配合物独特发光性能的开发研究丰富了发光材料的应用,成为了无机、有机和生物等发光研究的焦点。本文基于含有较大的共轭体系的杂菲类芳香羧酸与镧系金属离子形成的配合物,从芳香二羧酸入手,研究了第二配体对镧系配合物结构及发光性能的影响。主要研究内容和研究结论如下:1.通过改进文献中方法合成了2-(4-对羧基苯)-咪唑并(4,5-f)(1,10)-邻二氮杂菲(HNCP),并对其进行了EA、ESI-MS、IR、1H NMR、PXRD以及XRD等分析。2.基于配体HNCP和三种镧系离子Eu(Ⅲ)/Gd(Ⅲ)/Tb(Ⅲ),引入第二配体对苯二甲酸(1,4-H2bdc).2,5-二溴对苯二甲酸(2,5-H2Br2bdc).4,4’-联苯二甲酸(4,4’-H2bpdc)和1,4-萘二羧酸(1,4-H2ndc),通过水热法合成了四类十二种不同的配合物1-12:[Ln(NCP)(1,4-bdc)]n(Ln=Eu1, Gd2, Tb3),[Eu(NCP)(2,5-Br2bdc)]n,[Ln(NCP)(2,5-Br2bdc)(H2O)2]n (Ln=Gd5, Tb6),[Eu(NCP)(4,4’-bpdc)]n(Ln=Eu7, Gd8, Tb9),[Ln(NCP)(ndc)]n(Ln=Eu10, Gd11, Tb12),对其进行了结构、热稳定性以及光学性能的分析。结构分析结果表明,羧基丰富的配位模式以及强的配位能力使得形成的配合物1-12都呈现双核3D超分子结构。热分析结果表明,除了含有游离水分子的配合物5和6,其余配合物都呈现较高的热稳定性。光学性能分析结果表明,HNCP具有强的吸收光的能力且属于优良的敏化剂,其对Eu(Ⅲ)离子的敏化程度优于Tb(Ⅲ)离子。3.通过对Eu(Ⅲ)和Tb(Ⅲ)配合物的荧光强度、荧光寿命和荧光效率的比较,得到第二配体对镧系发光配合物光学性能的影响因素。分析结果表明,体系中含有一些吸电子基团、水分子等会严重的影响配合物的发光性能。其中第二配体体系共轭性增加,配合物的荧光强度会增强,荧光寿命、量子产率也随之增大,依次为10>7>1>4,12>9>3>6。
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