等离子体制备二维半导体材料及其光催化性能研究

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光催化技术作为近代一种新型、绿色、快捷的技术,可以应用在清洁氢能制备,有机污染物降解,二氧化碳还原等多个方面。高效的光催化活性需要优越的半导体催化剂支撑。二维半导体催化材料的超薄结构导致其拥有独特的物理化学性质,例如更合适的带隙结构,更高效的电荷分离效率,更多活性位点的暴露等优点。这导致其在光催化反应上具有高效的性能表现。本文采用高效、绿色、简便的等离子体技术来制备二维光催化材料。等离子体中含有大量的高能电子及活性物质,这些物质可以在二维材料的制备过程中,不但为材料的制备过程起到提供能量的作用,而且电子的斥力对二维材料层与层之间的剥离起到关键性作用。
  在本文中,选取MoS2、WS2、TiO2、WO3及In2O3半导体材料作为研究材料。通过介质阻挡放电(DBD)等离子体法对各前驱体进行处理得到目标产物。通过表征,结果显示通过等离子体法得到的材料具有更薄的结构,且光催化活性都得到一定程度提高。例如等离子体所制备的MoS2与WS2具有更薄的厚度,仅为2-3nm,对应于3-5原子层的厚度,而高温焙烧法得到的样品厚度为25nm。超薄的结构使其具有较高的电子空穴分离效率,较高的光电流强度。通过制氢对其光催化性能检测,二维MoS2的产氢效率为体相MoS2的3.3倍。同时,通过DBD等离子体处理的金属氧化物保持了完整的超薄纳米片结构,在光催化降解RhB上表现出优越的性能。为了探索等离子体制备二维材料的机理,通过在质谱对制备过程中的尾气进行检测,例如在MoS2与WS2制备过程中发现氨气和硫化氢气体的产生,进而判断二维材料的产生是气体膨胀和电子斥力共同的结果。
  同时,为了增强材料在可见光下的光催化活性,复合材料g-C3N4/MoS2及g-C3N4/TiO2通过DBD等离子体制备。分别将MoS2与TiO2前驱体与所制备好的g-C3N4进行不同比例混合,然后进行DBD等离子体处理,将得到的产物进行光催化反应测试,并且进行一系列物理化学性质及形貌表征。结果表明等离子体法所获得的复合材料具有更高效的光催化性能,这可归因于更加丰富而紧密的异质界面,更高浓度的氧缺陷等因素。总之,等离子体在二维材料和异质结构复合材料的制备中具有独特的优势,它们有望作为光催化剂用于污染物降解和水分解。
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