水样中碘同位素分析方法及其环境示踪研究

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碘是一种重要的营养元素,碘的地球化学行为与人类健康密切相关,因此,碘在环境中的分布、来源和循环的研究是十分重要的。随着核能发展,核裂变过程产生的放射性碘,特别是长寿命的129I,将可能被释放到环境中,进而通过食物链进入人体。当其在环境中的含量大幅增长并超过一定水平,就会对动物和人类的健康造成危害,因此129I关系到人类今后生存环境的安全。129I与碘的稳定同位素(127I)具有相同的化学性质,可以利用129I,从同位素的角度,帮助人们更好地认识碘的地球化学行为。129I常常被用作示踪剂,示踪洋流、气团运动等自然过程。  降水是碘循环中大气—地表传输过程的重要方式。降水中的碘的来源是什么?传输方式是以干沉降为主还是湿沉降为主?福岛事故对我国降水中碘同位素组成产生了什么影响?我国地表水的碘同位素是否存在地区差异?这些问题对于理解碘从大气向地表的传输过程和地表碘的来源具有重要意义。弗拉姆海峡,这一北冰洋内部最深的通道,它的海水中的129I的分布特征是什么,这一问题的研究,有助于加深对放射性物质在北极海域的迁移扩散规律的理解。  本文包含了水样中129I加速器质谱(AMS)分析的样品制备方法学研究、降水和地表水中碘同位素的特征分析、北冰洋海水的碘同位素的分析。取得了以下结果和认识:  1.建立了核前低129I水平含油卤水样品中碘的分离方法,有效去除了水样中含有的油,提高了碘分离的回收率(大于90%),为油气藏研究中卤水129I分析提供了方法学保证。  2.建立了蒸发浓缩预浓集低129I水平大体积煤层气水样品的方法,回收率大于90%,为开展煤层气水129I分析提供了方法学保证。  3.确定了水样中碘化物形态分析的萃取分离方法的条件,对I-的分离效率大于95%,引入的IO3-低于0.6%,为开展水样中129I的形态分析提供了新方法。  4.通过对2008年4月至10月、2011年2月至7月、2017年5月至9月降水碘同位素的分析,127I浓度为0.45-14.10 μg/L,平均值为3.69 μg/L,127I单位面 积沉降量为3.85-189 μg/m2,平均值为47.2 μg/m2; 129I浓度为(1.03-81.8)×107atoms/L,平均值为10.4×107 atoms/L,129I单位面积沉降量为(0.82-64.5)×108atoms/m2,平均值为11.2×108 atoms/m2; 129I/127I原子比值为(0.64-26.7)×10-9,平均值为5.3×10-9。127I沉降量与降水量呈正相关关系;129I沉降量的主要影响因素是气团来源。当气团来源于受英、法核燃料后处理厂排放影响、具有较高129I/127I原子比值的区域,降水时129I沉降量相对较大。对降水与大范围陆地、海洋环境129I/127I原子比值对比分析表明,西安降水中的碘可能主要来源于本地,海洋来源较为有限;干、湿沉降127I沉降量的连续分析,湿沉降是127I从大气向地表传输的主要方式。根据降水时的气团路径和基于2011年西安大气气溶胶131I的报道结果估算大气气溶胶中福岛事故源129I的浓度,表明福岛核事故释放的129I对2011年西安降水的影响较小。  5.分析了我国大范围地表水样品的碘同位素,127I浓度为0.15-360 μg/L,129I/127I原子比值为(0.08-284)×10-10。我国西北、华中、华南等地大部分河水样品和西安降水样品的127I浓度相近,与河水的补给方式主要为降水有关;海河、淮河流域河水的碘浓度较高可能与地下水补给有关;青藏高原湖泊湖水碘浓度较低,可能与气团向高原运动时气溶胶碘在降水过程中被不断被清除有关。  6.弗拉姆海峡表层海水层,东部海水的127I浓度高于西部,但是129I浓度低于西部,反映了弗拉姆海峡西侧从北极海域流向格陵兰海的东格陵兰流,与弗拉姆海峡中、东部的西斯匹次卑尔根流的水团具有截然不同的129I特征。弗拉姆海峡西侧,表层海水129I浓度不断增长,表明北极海域表层海水129I浓度的增长,反映了放射性核素在北极的变化特征。
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