【摘 要】
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作为一种高效且极具应用潜力的电化学储能装置,超级电容器受到了广泛的关注。然而,相较于锂离子电池,目前超级电容器的能量密度还相对较低,限制了它的大规模商业应用。因此,本文设计了一种高容量的氮掺杂碳与镍钴层状双氢氧化物复合的纳米片阵列电极（N/C@Ni Co LDH）,用于组装高能量密度的超级电容器。该电极以沸石咪唑酯骨架（ZIF-67）纳米片阵列为模板,通过水热法在ZIF-67上原位衍生得到N/C@
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作为一种高效且极具应用潜力的电化学储能装置,超级电容器受到了广泛的关注。然而,相较于锂离子电池,目前超级电容器的能量密度还相对较低,限制了它的大规模商业应用。因此,本文设计了一种高容量的氮掺杂碳与镍钴层状双氢氧化物复合的纳米片阵列电极（N/C@Ni Co LDH）,用于组装高能量密度的超级电容器。该电极以沸石咪唑酯骨架（ZIF-67）纳米片阵列为模板,通过水热法在ZIF-67上原位衍生得到N/C@Ni Co LDH纳米片阵列,系统地研究了镍钴比例和水热时间对N/C@Ni Co LDH纳米片阵列电极的形貌、微结构和电化学性能的影响。此外,以N/C@Ni Co LDH纳米片阵列电极为正极,活性炭（AC）为负极和聚（丙烯酸）偏钾盐（PAAK）/KOH为电解质,组装了一种N/C@Ni Co LDH//AC固态超级电容器,研究了该器件的电化学性能和相关应用。主要研究结果如下:（1）采用浸渍法制备ZIF-67纳米片阵列,通过水热法在ZIF-67纳米片表面原位衍生Ni Co LDH纳米片,形成N/C@Ni Co LDH纳米片阵列,研究了在不同镍钴比例和水热时间下的N/C@Ni Co LDH纳米片阵列电极的形貌、微结构和电化学性能。研究表明,镍钴比例的变化直接影响纳米片阵列结构的形成,随着镍含量的增加,衍生出的Ni Co LDH纳米片尺寸逐渐变小,晶面间距也随之增大;随着水热时间延长,Ni Co LDH纳米片尺寸逐渐变大,使整个N/C@Ni Co LDH纳米片阵列排列的越来越密集。对比不同实验条件下制备的N/C@Ni Co LDH纳米片阵列电极的电化学性能,发现镍钴比例为3:1,水热时间为1 h获得的电极（N/C@Ni3-Co LDH-1 h）具有2920 F g-1的最高比电容(1 A g-1),该值是纯Ni3-Co LDH-1 h电极的6倍。（2）对N/C@Ni3-Co LDH-1 h纳米片阵列电极进行电化学性能测试,在电流密度5 A g-1时该电极的比电容仍有2432 F g-1,表明该电极具有良好的倍率性能。EIS阻抗谱测试表明,N/C@Ni3-Co LDH-1 h纳米片阵列电极表现出的等效串联电阻仅为0.86Ω,比纯Ni3-Co LDH-1 h电极低0.17Ω。此外,N/C@Ni3-Co LDH-1 h纳米片阵列电极在5000次循环后电极容量仍保持了初始值的90.8%,表现出良好的循环稳定性,而纯Ni3-Co LDH-1 h电极的电容保持率仅为80.5%。利用XPS、EDS、FTIR和Raman等表征手段对N/C@Ni3-Co LDH-1 h纳米片阵列电极进行微结构分析,证实该电极优异的电化学性能不仅因为它具有独特的纳米片阵列结构,还来源于电极内部均匀复合了导电性良好的N/C材料。（3）组装的N/C@Ni Co LDH//AC（正极:N/C@Ni Co LDH纳米片阵列;负极:AC）非对称性固态超级电容器的电压窗口为0～1.75V。该器件的能量密度和功率密度分别为93.6 Wh kg-1和1.75 k W kg-1,经5000次循环充放电后器件容量仍保持了初始值的92.1%。此外,电化学阻抗测试表明该器件具有较小的电荷转移电阻和较快的离子转移速率。（4）对两个串联的N/C@Ni Co LDH//AC器件进行GCD测试,电压窗口提升到了3.5V;将两个器件并联进行GCD测试,放电时间是单个器件的两倍;另外,两个串联的N/C@Ni Co LDH//AC器件能够驱动蓝色LED灯和额定电压为3 V的电子表稳定工作,表明N/C@Ni Co LDH//AC在实际应用中能满足不同场合的需求,具有一定的实用价值。
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