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大气颗粒物是大气环境中主要污染物之一。颗粒物本身对人体健康构成威胁,并且可以吸附有毒化学组分增加其毒性。研究大气颗粒物中化学组分的浓度水平、分布特征及来源,对大气污染防治具有重大意义。本文对泉州市不同功能区大气降尘、TSP和PM2.5中金属元素、稀土元素的污染特征及来源进行分析,得到以下主要结论:泉州市大气降尘中不同金属含量空间分布差异较大;富集因子和地累积指数表明Cd、Hg、Zn、Ca、Pb、Cu、Ni、Sr的富集程度及污染水平相对较高;生态风险指数显示,所有功能区的多元素综合潜在生态风险程度极高,Cd和Hg对综合潜在生态风险指数的贡献达95.56%。多元统计分析结果表明,V、Fe、Ba、Bi、Ni、Sr、Pb、Cs、Sc、Zn、Cd主要来源于工业污染和交通排放,Th、U、Rb、Y、Ti主要来源于土壤尘,Li、Mn、Cu、Hg、Cr、Co、Ca主要来源于燃煤。铅同位素三元混合模型计算得到降尘中铅来源主要为土壤母质(29.41%~64.00%)、燃煤尘(22.53%~60.48%)和汽车尾气(3.13%~13.47%);87Sr/86Sr和1/Sr分布图显示降尘中锶来源主要为燃煤尘和汽车尾气。泉州市大气降尘的ΣREE空间分布差异较大;居住区、交通繁忙区、商业区的ΣREE变异系数均较小,显示其来源较为一致。降尘和潜在源样品中稀土元素的配分曲线均为右倾,轻稀土相对重稀土富集,具有明显的Eu负异常。LaCe V三角图解表明居住区、交通繁忙区、商业区降尘中REE主要受交通源和土壤尘的影响,其次为燃煤源。δEu-ΣREE和HREEN/MREEN-LaN关系图解进一步说明汽车尾气排放是交通繁忙区和商业区降尘中REE的主要来源。所有功能区的稀土元素受钢铁厂排放物和水泥尘的影响较小,且农业区和工业区的稀土来源与其他功能区存在差异。泉州市TSP浓度的空间分布依次是工业区>交通繁忙区>居住区>商业区。As、Cd、Bi、Sb、Zn、Sn、Sr、Pb的富集程度及污染水平极高。所有功能区的潜在生态风险程度极高;Cd的潜在生态危害程度最高,其次为As和Pb。Fe、Pb、Y、Mn、Th、Sn、Zn、Rb、U、Cr、Ni、V、Ga主要来源于土壤尘、工业排放以及交通排放,Zr、Bi、Cd、Co、Cu主要来源于燃煤,Ge、Ba、Sc、Li、Hf、Ti、Sb、As、Sr、Ta,As主要来源于土壤尘和燃煤。泉州市TSP中ΣREE的分布依次为交通繁忙区>商业区>居住区>工业区。稀土元素平均含量符合地壳分布规律,说明土壤扬尘是其来源之一。稀土元素的配分曲线均为右倾,轻稀土相对重稀土富集,具有轻微的Pr正异常和Eu负异常。TSP与潜在源样品的δEu-MREEN/MREEN*、δCe-δEu关系图显示泉州市TSP中稀土元素主要受土壤尘、燃煤及交通源的影响,其次为钢铁厂排放物和水泥尘。泉州市全年采样期间内PM2.5的平均浓度为40.55μg·m-3。PM2.5中大部分元素浓度的季节变化规律与PM2.5浓度的季节变化特征一致。PM2.5中不同金属元素含量空间分布差异较大,浓度大小在功能区中的分布依次为居住工业混合区>居住商业混合区>风景区;Cd、Sb、Bi、Zn、Cu、In、Pb、Tl、Ni、Cr、V的富集程度较高;健康风险评价结果显示,PM2.5中重金属非致癌风险相对较低,季节分布为:冬季>夏季>秋季>春季;Cr具有一定的致癌风险,其他重金属元素致癌风险极低,季节分布为:冬季>秋季>夏季>春季。非致癌风险与致癌风险在不同季节和功能区均为:儿童>成年男性>成年女性。Zr、Hf、Y、Sr、Ba、Th、U、Ta、Co主要来源于土壤尘;Cr、Cu、Ni、Sc、V主要来源于工业污染;Pb、Bi、Cd、Zn主要来源于燃煤和交通排放;In、Cs、Sb、Tl、Li、Rb、Ga、Mo主要来源于工业污染和交通排放。泉州市PM2.5样品ΣLREE、ΣHREE、ΣREE在时空分布上存在差异。春、夏、冬季PM2.5浓度与PM2.5中ΣREE存在一定的相关性,秋季并不存在明显的相关性。大气PM2.5和潜在源中REE配分曲线均为右倾LREE相对HREE富集,具有明显的Eu负异常。La CeSm、LaCeV三角图揭示四季PM2.5中REE来源,即:春秋季主要来源于钢铁厂排放物、水泥尘;夏冬季主要来源于土壤尘、钢铁厂排放物、水泥尘、燃煤、交通排放。泉州市PM2.5和潜在污染源中ΣREE与εNd、143Nd/144Nd与La N、143Nd/144Nd与LREE/HREE、δEu与εNd的二元分布图显示泉州大气PM2.5受交通源的影响最大,其次是燃煤源、水泥尘,受自然源和钢铁厂排放物影响较小。