论文部分内容阅读
水合物法分离气体混合物是一种新的分离方法,在各种含H2气体混合物中分离、提浓H2具有广阔的应用前景。本文围绕水合物法分离气体混合物技术中存在的如何提高水合速度、提高平衡级分离效率和防止水合物聚结堵塞的三个关键问题,开展了吸收.水合法分离气体混合物的相平衡热力学、生成动力学和过程模拟等基础科学问题的相关研究,主要成果包括:
(1)采用ZetasizerNano-ZS型激光纳米粒度仪测定乳液中反胶团内水滴粒径。利用透明高压釜测定乳液中甲烷水合物的生成条件,结合PR状态方程和Wilson活度系数模型,将现有的Chen-Guo水合物模型扩展应用于乳液体系,确定了相关的模型参数,由此计算的甲烷水合物生成条件与实验值吻合较好。
(2)测定了H2、CH4在乳液中的溶解度。并以(水+柴油+乳化剂)体系作为吸收剂,进行了吸收法分离(H2+CH4)气体混合物的相平衡实验研究。根据PR状态方程和Wilson溶液理论,建立了气-乳液相平衡模拟计算模型,应用此模型计算吸收法分离(H2+CH4)气体混合物,平衡时气-液相干基组成,与实验值吻合较好。
(3)系统研究了含THF的乳液中吸收.水合法分离(H2+CH4)、合成氨驰放气和高压循环氢体系的相平衡特征,测定了气-浆液相平衡实验数据,分析了温度、压力、原料气组成、初始气-液体积比等条件对分离效果的影响。实验结果表明,油-水乳液体系不仅比纯水体系具有更好的分离效果,而且水合速度和水合物浆液的流动性均显著提高。
(4)测定了(H2+CH4)气体混合物在乳液中的水合物生成动力学数据。基于Chen-Guo水合物生成机理模型,提出了乳液中气体水合物的生成机理,采用基础水合物生成过程的Gibbs化学位差作为反应推动力,建立乳液中水合物宏观生成动力学模型。该模型可以用于预测含THF的乳液体系中(H2+CH4)气体混合物的水合物生成过程。
(5)基于Chen-Guo水合物模型,进行了吸收-水合法分离(H2+CH4)气体混合物的相平衡模拟计算。分析了温度、压力、初始气液体积比以及进料组成对分离效果以及关键组分回收率的影响,计算吸收-水合法分离(H2+CH4)气体混合物平衡时气/浆液相组成,与实验值符合较好。
(6)进行了水合物浆液流体力学特征研究,分析了各种因素对乳液稳定性及粘度的影响,研究了水合物生成过程水合物浆液粘度的变化情况。