玻璃微珠/间苯二酚甲醛复合中空球的制备及热转化研究

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间苯二酚甲醛树脂(RF)中空微球既具有间苯二酚甲醛树脂的高成碳率、耐烧蚀、价格低廉易制备性,又具有特殊的中空结构,尤其是带有密闭壳体的中空微球进一步赋予材料轻质、自漂浮等特性,因而在吸附剂、催化剂载体、隔热材料等领域有着重要的应用价值。针对传统方法制备中空微球需要经过后处理去除模板且所制得的中空微球壳体易有破损的缺点,为简化中空微球的制备方法,提高微球的结构完整性,本文以兼具中空结构和密闭壳体的空心玻璃微珠(HGS)为载体,制备了玻璃微珠/间苯二酚甲醛(HGS/RF)复合中空微球,并对其结构进行了调控,进一步对HGS/RF热处理并对其热转化机制进行了探究。首先对HGS进行预处理除去杂质,再进一步利用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对HGS进行表面改性,经过RF的原位聚合制得HGS/RF复合中空微球。通过调节CTAB用量、反应时间、反应温度、RF前驱体浓度实现对HGS/RF复合微球结构的调控。Zeta电位测试结果表明加入一定量的CTAB使HGS表面电性由负电性转变为正电性。红外(FT-IR)和扫描电镜(SEM)结果表明间苯二酚甲醛以粒径为150 nm~250 nm的球形形态包覆在HGS表面;由EDS和TG结果发现增加CTAB用量、RF浓度和反应温度、延长反应时间有利于间苯二酚甲醛纳米小球在玻璃微珠表面的致密包覆。在制得HGS/RF的基础上,对HGS/RF进一步做热处理,简便制得复合中空碳球(C-HGS/RF)。SEM结果表明HGS经过800℃热处理后会出现壳体破碎的现象,而RF包覆后,复合微球壳体的热稳定性得到提高。随RF含量的增加,C-HGS/RF壳体越趋向于完整。由热重(TG)、热红联用(TG-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)及拉曼分析(Raman)研究了复合中空微球的结构及热性能,并分析了结构热转化机理。结果表明,HGS/RF在受热过程中分解产生CO2、H2O、CH4及CO小分子消耗部分热量,同时RF发生碳化,最终形成带有杂原子的部分石墨化的多元芳环结构,该结构起到隔绝热量保护HGS的作用。C-HGS/RF具有较高的热稳定性,在空气气氛下分解最快时的温度为526℃。所制备的C-HGS/RF复合微球具有轻质易分离的特性,典型样品碳含量约为18.2 wt%,比表面积约为122.91 m2/g,以50 mg典型样品吸附50 m L浓度为5 mg/L的亚甲基蓝染料时,吸附率高达99.99%。
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