【摘 要】
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核能资源的不断开发对环境造成了一定的危害,例如铀矿开采过程中各个环节产生的含铀放射性核废水,当含铀废水泄露到环境中时,会对生物体和人体健康造成严重威胁,妥善处理含铀核废水将对核能源事业的发展有着积极的作用。因此,高效、经济、环保、清洁的处理含铀废水技术的开发迫在眉睫,降低水体中可迁移性的铀,并将其回收再次利用,具有非常重要的意义。为了节能、高效、绿色地处理低浓度含铀废水,在此利用光催化技术来还原铀
【基金项目】
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国家自然科学基金No.22176084; 南华大学研究生科研创新项目213YXC005;
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核能资源的不断开发对环境造成了一定的危害,例如铀矿开采过程中各个环节产生的含铀放射性核废水,当含铀废水泄露到环境中时,会对生物体和人体健康造成严重威胁,妥善处理含铀核废水将对核能源事业的发展有着积极的作用。因此,高效、经济、环保、清洁的处理含铀废水技术的开发迫在眉睫,降低水体中可迁移性的铀,并将其回收再次利用,具有非常重要的意义。为了节能、高效、绿色地处理低浓度含铀废水,在此利用光催化技术来还原铀。在众多光催化剂中,g-C3N4以其恰当的禁带宽度、稳定性被广泛的应用于光催化研究,但纯g-C3N4的活性受限于见光响应低、电子-空穴复合率高等缺点。本文通过构建氮缺陷g-C3N4及其硫化镉复合物,来增强g-C3N4光催化剂的可见光吸收能力、电子-空穴分离能力等,改善其光催化活性。在大多数研究中,光催化还原铀时需要除去体系中的氧气,这对实际应用有一定的阻碍。在此,探究了氧气在铀的还原反应体系中扮演的角色,提出了新的机理。本文主要研究内容如下:(一)通过硝酸前处理三聚氰胺,合成了氮缺陷g-C3N4(PCN),进行了XRD、XPS、EPR、UV-vis DRS等一系列表征。通过光催化还原U(VI)实验来测试光催化剂的活性,结果表明,氮缺陷g-C3N4(PCN)的光催化活性明显比纯的g-C3N4的效率高,其中最好的为PCN(0.5),比g-C3N4高了将近3倍,并探究了催化剂的加入量、牺牲剂甲醇的加入量和p H变化等对光催化反应的影响。(二)采用水热法制备了Cd S/PCN复合物,探究了水热温度和PCN的加入量对复合物性能的影响,最终确定了水热温度为100℃。根据PCN的加入量分别命名为Cd S/PCN-1、Cd S/PCN-2、Cd S/PCN-3、Cd S/PCN-4。进行了光催化还原U(VI)实验测试,发现Cd S/PCN-2复合物对U(VI)的还原效率最好,去除率能达到97.33%,分别是Cd S的1.83倍和PCN的10.5倍。许多还原U(VI)的实验是通氮气的气氛下进行的,但这会增加实验成本,不利于实际应用。在此,研究了在不同比例氧气含量下光催化还原铀的效率,以及自由基检测。结果表明:在有氧的条件下,铀的还原效率比在氮气中好,但是氧气含量过多时,也会降低还原速率。结合自由基检测结果,得到一个新的机理:氧气及其衍生的自由基参与了氧化端的氧化,从而促进了还原的反应,整体反应速率加快,说明合适的氧气对还原铀有着促进作用。
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