丙烷与苯烷基化反应及其催化剂的研究

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丙烷来源广泛、价格便宜,但结构较稳定、难于活化,工业应用相对困难。通过与苯的烷基化反应生成附加值较高的烷基芳烃,是近年来开辟的一条丙烷利用新途径,具有较高的科学价值和实际意义。本论文采用负载金属的分子筛等催化剂研究了丙烷与苯的烷基化反应。首次将Mo/HZSM-5催化剂应用于丙烷与苯的烷基化反应,虽然丙烷转化率比较低,但异丙苯和正丙苯的含量达到81.5(mol)。采用氨部分中毒的方法研究了HZSM-5酸强度的作用,证明Mo/HZSM-5催化剂上的丙烷与苯烷基化是通过双功能反应机理进行的,HZSM-5上的强酸中心和负载的+4价态的Mo元素相互作用形成具有高选择性和较高活性的双功能活性中心;还提出了Mo/HZSM-5,催化剂上丙烷与苯烷基化反应的一种可能反应机理。研究了Cr2O3/Al2O3、Pt/Al2O3、Pt-Sn/Al2O3等具有丙烷脱氢活性的催化剂,他们与HZSM-5组成的机械混和催化剂以及负载型Pt/HZSM-5,对丙烷与苯烷基化反应的催化性能,证明在脱氢催化剂和酸催化剂之间有一定的有利于烷基化反应发生的相互作用。酸性分子筛特别是HZSM-5负载Pt对丙烷与苯的烷基化反应具有较好的催化作用,研究了Pt负载量、HZSM-5硅铝比、反应气氛及反应条件对Pt/HZSM-5催化性能的影响。研究了加入P、Mg、Mo、Sn、Zn改性后催化剂的性能。研究了Fe、Co、Ni、Cu、Zn等不同金属改性的HZSM-5催化剂,其丙烷与苯的烷基化反应活性较低,但产物分布各有其显著特点。
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