亲/疏水性可转换壳聚糖絮凝剂脱除抗生素—重金属的研究

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目前,畜禽养殖废水污染问题已越来越严重。而抗生素和重金属往往共存于该类污水中,其治理已迫在眉睫。絮凝法是水处理过程中常用的方法之一,这种方法具有成本低、操作简便、效果良好的特点,可以有效的提高水质处理效率。但是,传统的絮凝剂大多存在难降解、有残留毒性的缺点。近年来,更多的研究者将关注的焦点转向天然高分子絮凝剂。天然高分子絮凝剂具有无毒、来源广、可再生、可降解的优点,但是本身的溶解性较差、分子量较低且表面荷电量低,所以需要对其进行化学改性,以提高其絮凝性能。本文针对抗生素、重金属复合污染物的特点,设计并研究了亲/疏水性可转换的化学改性天然高分子絮凝剂的絮凝性能:(1)以天然高分子材料壳聚糖作为原料,制备了一种可重复使用的具有亲/疏水性可转换能力的絮凝剂CS-g-PNNPAM,考察其对铜(Ⅱ)-TC模拟水样的絮凝性能,铜(Ⅱ)和TC在水中可协同脱除并顺序分离。在絮凝剂投加方式最佳时,铜(Ⅱ)和TC的脱除率均达到了 90%以上。采用响应曲面(RSM)法详细的研究了水体温度(T1)、絮凝剂母液温度(T2)和絮凝剂投加量(Dosage)对絮凝性能的交互影响。并通过数学分析,得出了任意水体温度下,为达到最优的絮凝效果,絮凝剂母液温度(T2)和絮凝剂投加量(Dosage)的最佳投加方案。通过实验(絮体尺寸监控、X射线光电子能谱分析和紫外光谱)和理论计算(密度泛函计算(DFT)和分子动力学模拟计算(MD)),研究了絮凝机理和CS-g-PNNPAM、TC、铜(Ⅱ)之间的界面交互作用。最终可以得到:铜(Ⅱ)和TC之间的协同脱除作用促进了絮凝过程;TC-絮凝剂之间的交互作用(氢键和疏水作用)可转换,影响了不同情况下的最佳投加方案。(2)采用RSM法研究了 CS-g-PNNPAM中接枝链链长对絮凝效果的影响。并详细研究了水体温度(T1)、絮凝剂母液温度(T2)、絮凝剂投加量(Dosage)对絮凝性能的交互影响。整合得出了絮凝剂CS-g-PNNPAM使用的指导策略。此外,进一步考察了絮凝剂CS-g-PNNPAM对真实畜禽废水中其它种类污染物(重金属锌和抗生素磺胺嘧啶)的絮凝性能。铜(Ⅱ)-SDZ、锌(Ⅱ)-TC和铜(Ⅱ)-TC在水中均可协同脱除,且在絮凝剂投加方式最佳时,脱除率达到了 80%以上。(3)除此之外,对絮凝剂和污染物的回收利用进行了研究与讨论。从絮凝TC-铜(Ⅱ)之后产生的絮体中,通过回收液筛选,可将TC和铜(Ⅱ)依次从絮体中分离,使三者得以回收;且回收后的絮凝剂CS-g-PNNPAM可重复利用,回收率达到86.2%,絮凝剂重复使用性良好。综上,改性后的壳聚糖基絮凝剂CS-g-PNNPAM对模拟养殖废水中的重金属和抗生素污染物表现出较为理想的絮凝脱除效果,并且有着良好的重复利用性,在真实水体的处理中有着良好的应用前景。
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