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本文应用水滑石实时合成分离固化一元模拟核素(Eu或Th)以及同时分离固化高价态二元模拟核素(Eu和Th)。使用NH3·H2O和(NH4)2CO3混合碱溶液取代NaOH和Na2CO3混合碱溶液作为沉淀剂提高了模拟核素钍在水滑石中的嵌入量。通过模拟核素的去除率和合成样及煅烧样的XRD图,系统考察了pH值、二三价金属离子摩尔比(R)、模拟核素初始浓度(C)对模拟核素分离效果的影响,确定了模拟核素的最佳分离条件。铕的最佳分离条件为:pH=10、R=3.0、CEu=600mg·L-1;钍的最佳分离条件为:pH=10、R=3.0、CTh=160mg·L-1;铕和钍同时分离的最佳条件为:pH=10、R=3.0、CEu=500mg·L-1、CTh=140mg·L-1。在最佳分离条件下,模拟核素的去除率均高于99%,被分离的模拟核素嵌入了水滑石晶格中,经煅烧后进入尖晶石结构之中。通过包容模拟核素尖晶石固化体的XRD分析和浸出结果,考察了煅烧温度和模拟核素包容量对固化效果的影响,确定了模拟核素的最佳固化条件。制备包容模拟核素尖晶石固化体的最佳煅烧温度均为1100℃,制备包容铕尖晶石固化体时铕的最佳包容量为3.18wt%,制备包容钍尖晶石固化体时钍的最佳包容量为0.989wt%,制备包容铕钍尖晶石固化体时的铕钍最佳包容量分别为3.099wt%、0.866wt%。浸出结果表明,最佳固化条件下制备的包容模拟核素尖晶石固化体具有良好的化学稳定性。