煤一步法制备甲烷(CH4)技术是将煤的气化(吸热反应)与合成气的甲烷化(放热反应)耦合入一个反应器,反应所需热量由甲烷化反应提供。与传统的两步法煤气化转化相比,具有工艺路线短,设备简单,投资小,热效率高等优点,从而备受广泛关注。因此,开展煤一步法制备CH4研究具有重要意义。本文首先运用Aspen Plus软件对煤一步法制备CH4的热力学进行分析,其后通过制备Fe-Mn-CaO等复合催化剂,进而研究复合催化剂的催化性能及反应过程中的结构演变规律,通过中心组合设计-响应曲面法实验,进一步优化了煤一步法制备CH4的工艺参数。论文主要研究内容及结论如下:(1)选取宁夏典型矿区梅花井煤(MHC)作为研究对象,运用化工过程模拟软件Aspen Plus,建立煤一步法制CH4反应模型,讨论了气化温度、压力、气化剂以及钙基吸收剂对气化产物分布的影响。结果表明:煤水蒸气气化制CH4的较优条件为:T=550～650℃、P=5～6MPa、H2O/C=2;Ca/C=0.5时水蒸气的加入量由H2O/C=2降为1.1,CH4产量由0.42增加至0.49mol/molC。(2)采用浸渍法制备了 Fe、Mn、Ni和Co为活性组分的系列双金属催化剂,在加压固定床反应器中,对煤一步法制备CH4催化剂的性能及结构演变特性进行了研究。结果表明,双金属Fe-Mn催化剂的催化活性较Fe-Cu,Cu-Mn高,将CH4和合成气的产量由原煤的0.41L和2.24L分别增加至0.63 L和6.03 L;单组份Fe2O3、MnO2催化剂催化煤气化的CH4产量分别为0.0757、0.0657 L/gcoal,而Fe-Mn双组份催化剂的CH4产量为0.0986 L/gcoal,较理论产量提高39.46%,体现出明显的协同作用。Fe/Mn摩尔比1:1时,CH4含量和合成气含量最高。上述协同效应与反应过程中MnFe2O4的形成密切相关。MnFe2O4减小了催化剂表面孔隙结构的尺寸,增加了比表面积,并增强了活性组分的分散程度。加入CaO可以促进甲烷化反应,进而提高CH4的产率。在此基础上,通过机械混合法,设计制备Fe1Mn1-Ni3Fe1-CaO复合催化剂,使得CH4产率增至0.1343 L/gcoal,含量达到 11.54 vol.%。(3)利用中心组合设计-响应曲面法,对煤一步法制CH4工艺参数进行了优化,建立了以CH4产量为指标的数学模型。结果表明,反应温度对CH4产量的影响最为显著,反应压力对CH4产量的影响次之,进水量对CH4产量的影响最微弱。煤一步法制备CH4最佳工艺为温度750℃、压力4.4MPa、进水量1.16 g/min。在该最优工艺条件下实验,CH4产量最优值为2.46 L(即0.1757 L/goal),较优化前(1.88L)提高了 30.85%。