壳聚糖基聚合物碳点荧光纳米材料的制备及其应用研究

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碳点荧光纳米材料自发现以来,因具有优异的光致发光特性,良好的荧光稳定性,低毒、低成本、易制备等优异性能,被广泛应用于生物传感器、细胞成像、离子检测、光催化、药物载体等多种领域。壳聚糖的天然高分子氨基多糖结构具有无毒、易成膜,易于分子修饰等优点,已经应用于合成聚合物碳点。但纯壳聚糖聚合物碳点存在量子产率低,荧光寿命短,活性位点少,选择性差等不足,影响了它的应用效果。所以制备高量子产率的壳聚糖基聚合物碳点并进一步扩大其应用范围具有重要意义。本文首先以壳聚糖为主要原料,通过接枝与掺杂柠檬酸合成了两种壳聚糖基聚合物碳点P(CS-g-CA)Ds、P(CS+CA)Ds,并与纯壳聚糖聚合物碳点P(CS)Ds进行了对比研究。通过红外光谱、紫外光谱、荧光光谱、X射线衍射、热重分析等手段对聚合物碳点进行了结构表征与性能测试,并对聚合物碳点量子产率与荧光寿命进行了测试,结果表明接枝型壳聚糖基聚合物碳点P(CS-g-CA)Ds与掺杂型聚合物碳点P(CS+CA)Ds的荧光寿命和量子产率均高于纯壳聚糖聚合物碳点,说明柠檬酸的掺杂与接枝均可以有效提高壳聚糖基聚合物碳点荧光寿命与量子产率。将合成的具有较高量子产率的聚合物碳点P(CS-g-CA)Ds应用到宣纸中,测试了宣纸的抗氧化性能,结果表明添加P(CS-g-CA)Ds的宣纸具有良好的抗氧化性,通过紫外加速老化试验研究了 P(CS-g-CA)Ds对宣纸的抗紫外老化性能,测试了老化前后宣纸的衰减全反射红外光谱,计算了宣纸表面的羰基指数与乙烯基指数,结果表明空白宣纸在老化48h后羰基指数与乙烯基指数分别增加了 0.24%、0.29%,而添加聚合物碳点P(CS-g-CA)Ds宣纸老化48h后羰基指数增加了 0.16%,乙烯基指数增加了 0.10%。根据羰基指数和乙烯基指数越大氧化程度越大的结论,说明荧光聚合物碳点具有抗紫外老化的作用。将P(CS-g-CA)Ds用于多种离子检测,测试其荧光发射光谱,发现Al3+、Cd2+、Hg2+、Pb2+离子对聚合物碳点有荧光淬灭作用,尤其Pb2+具有强烈荧光淬灭效应,Pd2+在0-10OμM内淬灭呈线性关系,聚合物碳点对Pd2+的检测极限为1.48nM/L。通过测试Pd2+在不同温度下的荧光光谱强度变化、以及Pd2+与聚合物碳点结合后的紫外光谱,荧光寿命变化等多种手段对聚合物碳点对Pd2+的猝灭机制进行了研究,结果表明随着温度的升高,Pd2+与聚合物碳点的淬灭常数和结合常数都随之升高,证明其淬灭机制为静态淬灭,荧光寿命和紫外光谱都显示Pd2+与P(CS-g-CA)Ds作用后的淬灭机制为静态淬灭。将聚合物碳点P(CS-g-CA)Ds添加到羧甲基纤维素(CMC)和羟乙基纤维素(HEC)中制成了转光薄膜材料。所合成的转光膜CMC/P(CS-g-CA)Ds、HEC/P(CS-g-CA)Ds能将200-300nm内对植物有害的紫外光转化成对植物生长有益的450nm的蓝光,其转光效率和透明度都较高,同时也不容易被光漂白、被空气氧化,说明P(CS-g-CA)Ds可以作为转光剂进行应用。
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