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有机Pt（Ⅱ）配合物可作为一种发光材料广泛应用于有机发光二极管（Organic Light-Emitting Diode,OLED）器件。基于理论计算可研究有机Pt（Ⅱ）配合物分子的结构与性质之间的关系,为实验制备高效的OLED材料提供指导。鉴于实验制备的三联吡啶芳基乙炔Pt（Ⅱ）配合物1{[（C^N^N）Pt（C≡NAr’）]PF6（Ar’=2,6-Me2C6H3）}和苯基-二联吡啶苯基异氰Pt（Ⅱ）配合物2[Pt（trpy）（C≡CC6H5）]PF6材料具有显著磷光发射红移和分子聚集等特点,本文中通过在这两种化合物上引入不同的给电子基团设计出三种化合物分子。基于密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）和含时密度泛函理论（Time-Dependent Density Functional Theory,TDDFT）,计算了包括实验分子在内的五种有机Pt（Ⅱ）配合物分子光物理性质,另外还研究了化合物的二聚体结构。通过分析比较五种阳离子化合物的基态和激发态几何结构,电荷转移能力,吸收光谱以及磷光发射光谱,可以预见设计分子4{[Pt（trpy）（C≡CAr’）]PF6（Ar’=2,6-Me2C6H3）,三联吡啶芳基乙炔Pt（Ⅱ）配合物}具有最优异的磷光发射能力,因为其磷光发射波长最大以及电子和空穴迁移速率优于其它几种化合物。通过分析三联吡啶系列Pt（Ⅱ）化合物与苯基-二联吡啶系列Pt（Ⅱ）化合物的电子和空穴重组能间差值大小,发现前者的电子和空穴迁移平衡能力更优越。此外,三联吡啶系列Pt（Ⅱ）化合物的磷光发射波长均大于苯基-二联吡啶系列Pt（Ⅱ）化合物的磷光发射波长,前者的发射特征为3MLCT/3LLCT跃迁,而后者的发射特征为3MLCT/3LLCT/3IL跃迁。螯合型Pt（Ⅱ）化合物因分子间存在弱相互作用可自组装为一维纳米材料。本文中引入DFT-D3（BJ）色散校正方法研究存在弱相互作用的Pt（Ⅱ）化合物的单体和二聚体几何结构,优化得到二聚体几何有头-尾型（head-to-tail）和歪曲型（skewed）两种堆积模型,二聚体中单体分子间Pt···Pt距离均小于范德华半径总和3.44?。约化密度梯度函数（Reduced density gradient,RDG）分析得到二聚体存在Pt···Pt和π-π弱相互作用力及不同非成键弱相互作用力的分布区域。二聚体中Pt与Pt间发生5dz2轨道重叠,使得二聚体的轨道重排,能带间隙减小。