氮化物荧光粉具有优异的发光性能,可以有效解决现有白光LED红光部分光强不足的问题从而提高器件的显色指数,在半导体照明领域得到了广泛关注和研究。传统高温固相法合成氮化物荧光粉,需要价格高昂的氮化物原料和复杂的无水、无氧操作流程以及高温、高压合成条件。碳热还原氮化法以低成本的氧化物为原料,可以在大气环境中操作且合成温度相对较低,在制备合成氮化物荧光粉领域具有潜在的应用价值。为保证氧化物原料被充分还原,碳热还原合成工艺通常需要加入过量的碳还原剂,残留的碳导致荧光粉的发光性能急剧下降,是限制碳热还原合成荧光粉材料的关键技术瓶颈。针对这一问题,本学位论文展开了对Sr Al Si₄N₇:Eu²⁺和Y₃Si₆N₁₁:Ce³⁺两种氮化物荧光粉的碳热还原制备合成研究,并采用低温等离子体氧化除碳和高温氧化除碳两种工艺对碳热还原合成荧光粉材料的残碳进行脱除。主要内容如下:1、SrAlSi₄N₇:Eu²⁺红色氮化物荧光粉的碳热还原合成研究。通过碳热还原氮化法在常压下制备合成红色氮化物荧光粉Sr Al Si₄N₇:Eu²⁺,研究了荧光粉材料物相组成、表面形貌和发光性能与不同还原剂添加量之间的关系。确定了优化的制备条件:C/O比为1.15时在1600℃下保温8 h可合成纯相目标产物。随着C/O比的增大,发射光谱会逐渐红移。当碳还原剂添加量超过一定浓度时,由于合成的荧光粉中残碳含量急剧增多导致材料的发光强度明显下降。结合热重分析结果,初步讨论了碳热还原合成Sr Al Si₄N₇:Eu²⁺红色氮化物荧光粉的合成机理。2、低温等离子体氧化和高温氧化除碳研究。以上一章碳热还原氮化法合成的Sr Al Si₄N₇:Eu²⁺红色氮化物荧光粉为研究对象,从荧光粉材料的物相、微观形貌和发光性能方面对比研究了低温等离子体氧化和高温氧化两种工艺的除碳效果。对于高温氧化除碳,在一定温度范围内随着温度的升高,荧光粉的发光强度得到增强,同时没有产生的新的物相,具有较高的残碳脱除效率。对于低温等离子氧化除碳,荧光粉的发光强度随着处理时间延长而增强,也表明其具有优异的残碳脱除效果。初步解释了低温等离子氧化除碳的反应机理,低温等离子体在空气气氛中放电产生的自由基、激发态原子和分子等活性粒子与残碳发生氧化作用然后以CO或CO₂的形式脱除。3、Y₃Si₆N₁₁:Ce³⁺黄色氮化物荧光粉的碳热还原合成和除碳研究。研究了Y₃Si₆N₁₁:Ce³⁺黄色氮化物荧光粉的碳热还原制备工艺,讨论了不同制备条件对样品物相、形貌和发光性能的影响。确定了优化的制备条件:C/O比1.80时在1625℃保温7 h可合成纯相目标产物。研究了Y₃Si₆N₁₁:Ce³⁺的热稳定性能,发现在测试温度升高后发光强度急剧下降,出现异常的热猝灭现象是因为Ce³⁺的5d激发态能级和宿主晶格导带能量差较小,部分重合造成的光电离过程。之后通过低温等离子体氧化和高温氧化除碳的方式除去了制备的荧光粉中的残碳,比较不同处理条件对于样品性能的影响。同时讨论了气氛条件对低温等离子氧化除碳的影响,在O₂气氛下除碳效率较高,N₂气氛下较低。