Fe掺杂Ag-ZnO纳米复合材料的合成及其光催化性能研究

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近年来,随着经济和科学技术的的迅速发展,水污染的防治与新能源的开发与利用已经成为当代的发展重点。半导体ZnO光催化剂因其优良的特性在近十年来备受关注,通过光催化反应,ZnO能够将难以降解的有机染料降解为CO2和H2O等无机物。本文采用改进的高分子网络凝胶法制备了一系列Fe掺杂Ag-ZnO纳米复合材料,结合X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等测试手段对样品的微结构进行表征;采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、光致发光光谱(PL)对合成样品的光学性能进行分析。并结合表征结果对其光催测试结果进行分析。论文的主要内容包括:1.采用高分子网络凝胶法一步法制备了Fe掺杂的Ag-ZnO系列纳米粉体。结果表明Fe掺杂在使得ZnO晶粒尺寸减小的同时还改善了纳米Ag颗粒的分散性。样品中的Fe离子为+2价和+3价共存,且随着Fe掺杂浓度的增加,ZnO晶格中的Fe离子由+2价向+3价转变,导致PL光谱中蓝光发射峰的降低。样品Zn0.96Fe0.01Ag0.03O具有最好的光催化活性,结合微结构和光学性质,我们对其光催化机理进行了讨论。2.利用高分子网络凝胶法两步法制备了高性能的Fe掺杂的Ag-ZnO纳米粉末。XRD测试结果表明Fe掺杂量的递增使得样品的晶粒尺寸递减。SEM和TEM观察到Zn0.968Fe0.002Ag0.03O样品分布最为均匀且具有Ag-ZnO异质结构。随着Fe掺杂浓度的提升,样品的禁带宽度先增先减小后增大。XPS揭示,随着Fe掺杂浓度的提升,样品中Fe的价态从Fe2+变为Fe3+,使得ZnO中锌填隙(Zni)的浓度减小,这也能从PL的蓝光(425nm)发射强度减弱得到证实。Zn0.968Fe0.002Ag0.03O样品表现出最好的光催化活性,说明微量Fe掺杂有助于提升Ag-ZnO的光催化性能。3.保持Fe、Ag总百分比为3%,对ZnO样品的微结构、光学和光催化性能进行了分析。XRD和TEM检测结果发现该粉体中仍然存在金属Ag-ZnO的异质结结构。TEM测试表明,ZnO的晶粒尺寸分布在27.4nm至41nm之间。PL测试表明,Ag复合可以提高ZnO紫外发光强度,而一定量的Fe,Ag共掺杂可以降低可见光的发光强度。UV-vis测试发现随着Fe掺杂量增加且Ag复合量减少后ZnO的光吸收强度明显减弱,而Zn0.97Fe0.005Ag0.025O由于禁带宽度最窄可以提升ZnO的光吸收能力。模拟光下降解亚甲基蓝(MB)时,Zn0.97Fe0.005Ag0.025O样品光催化效果最佳。基于微结构和光学分析,提出(Fe,Ag)掺入的协同效应,以改善ZnO的光催化性能。
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