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各种工业废水造成的水污染是一个全球性的环境问题。由于快速工业化,像染料这样的着色化学品的使用也日益增加。染料具有化学稳定性,难于生物降解,寻求高效、低成本的去除方法具有重要意义。在有机染料的处理方法中,Fenton氧化技术因效率高、成本低、反应迅速、普适性、容易操作、绿色环保等优点被广泛应用。但由于所需pH低、产生铁淤泥、催化剂难回收等缺点,导致Fenton氧化技术的应用受到很大限制。非均相类Fenton能有效克服这些缺点而被广泛研究。近年来,对铁负载型、铁氧化物、铁硫化物、其他含铁材料等非均相类Fenton催化剂的研究越来越多。铁基金属-有机框架(Fe-MOFs)是由有机桥联配体和含铁节点结合而成的有序网络结构,具有比表面积大、孔尺寸可调、不饱和铁位点等特点,有可能发展成为优良的非均相类Fenton催化剂,可望用于实际废水处理,有潜在应用价值。为此,本论文以罗丹明(RhB)及亚甲蓝(MB)染料等难降解有机污染物为对象,构建Fe-MOFs非均相类Fenton体系,用于染料等难降解有机污染物的去除。主要开展了:(1)MOF-235(Fe)非均相类Fenton催化剂降解有机染料RhB的研究;(2)MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维作为类Fenton催化剂降解染料MB的研究;(3)L-半胱氨酸促进NH2-MIL-101(Fe)降解MB的研究。全文共四章:第1章:通过染料去除和Fenton氧化技术的文献调研,从染料危害、均相Fenton、非均相类Fenton这三个方面简单介绍了Fenton氧化法去除染料的发展。第2章:采用简便的水热法合成了MOF-235(Fe)。采用多种技术对MOF-235(Fe)进行了表征,包括X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)等,结果证明制备的MOF-235(Fe)具有完整的晶型结构和较高的纯度。实验中,以MOF-235(Fe)作为催化剂,与H2O2形成非均相类Fenton体系对RhB进行降解,并研究了pH值、MOF-235(Fe)的用量、H2O2浓度、反应温度等对RhB降解的影响。结果表明,当RhB浓度为10 mg/L,初始pH为5.0,MOF-235(Fe)用量为0.20 g/L,H2O2浓度为0.20 mol/L,反应温度为25 oC时,反应60 min后,RhB的脱色率高达99%,TOC去除率为63%。当pH在3.0-10.0范围内时,RhB得到有效去除。RhB的降解速率随着温度升高而增加,动力学研究表明RhB的降解过程遵循准一级动力学。第3章:将MIL-101(Fe)通过静电纺丝技术固定在聚丙烯腈(PAN)纳米纤维上制得MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维。采用多种技术对材料进行了表征,包括XRD、SEM、FT-IR、TGA等。详细的表征分析证明MIL-101(Fe)成功复合在聚丙烯腈纳米纤维上,制得了具有柔韧的一维结构的MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维。为了研究MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维的催化性能,我们选择H2O2作为氧化剂,催化降解MB。实验结果显示,10 mg/L MB在60 min内被MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维降解了98%。这说明MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维保留了MIL-101(Fe)催化性能。更有意思的是,反应后的MIL-101(Fe)@PAN复合纳米纤维不仅易于从溶液中分离出来,而且还保持了较高的催化稳定性,可重复使用,第7次循环时仍能降解81%的MB。研究了活化H2O2的影响因素,包括初始pH、催化剂用量、H2O2浓度、反应温度。通过自由基捕获实验讨论了其降解机理。动力学研究表明,MB的降解过程遵循准一级动力学。第4章:利用水热法合成了NH2-MIL-101(Fe)。通过多种技术对材料进行了表征,包括XRD、SEM、FT-IR、TGA等。为了提高NH2-MIL-101(Fe)的类芬顿催化活性,本文创新性地将绿色天然有机配体L-半胱氨酸(L-Cys)引入NH2-MIL-101(Fe)/H2O2类Fenton体系中,构建了一个优异的类芬顿催化氧化体系,并用于降解染料MB。引入L-Cys后,脱色率和TOC去除率分别提高了约50%和20%,反应速率常数提高了近8倍。机理研究表明体系中的L-Cys可通过氧化还原反应加速Fe(III)/Fe(II)之间的循环,从而促进羟基自由基(·OH)的生成,提高氧化效率。此外,我们还研究了影响MB降解的因素,包括L-Cys浓度、初始pH、催化剂用量、H2O2浓度、反应温度。动力学研究表明MB的降解过程遵循准一级动力学。