铁基金属—有机框架非均相类Fenton催化剂降解染料研究

来源 :西南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:alex_juve
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
各种工业废水造成的水污染是一个全球性的环境问题。由于快速工业化,像染料这样的着色化学品的使用也日益增加。染料具有化学稳定性,难于生物降解,寻求高效、低成本的去除方法具有重要意义。在有机染料的处理方法中,Fenton氧化技术因效率高、成本低、反应迅速、普适性、容易操作、绿色环保等优点被广泛应用。但由于所需pH低、产生铁淤泥、催化剂难回收等缺点,导致Fenton氧化技术的应用受到很大限制。非均相类Fenton能有效克服这些缺点而被广泛研究。近年来,对铁负载型、铁氧化物、铁硫化物、其他含铁材料等非均相类Fenton催化剂的研究越来越多。铁基金属-有机框架(Fe-MOFs)是由有机桥联配体和含铁节点结合而成的有序网络结构,具有比表面积大、孔尺寸可调、不饱和铁位点等特点,有可能发展成为优良的非均相类Fenton催化剂,可望用于实际废水处理,有潜在应用价值。为此,本论文以罗丹明(RhB)及亚甲蓝(MB)染料等难降解有机污染物为对象,构建Fe-MOFs非均相类Fenton体系,用于染料等难降解有机污染物的去除。主要开展了:(1)MOF-235(Fe)非均相类Fenton催化剂降解有机染料RhB的研究;(2)MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维作为类Fenton催化剂降解染料MB的研究;(3)L-半胱氨酸促进NH2-MIL-101(Fe)降解MB的研究。全文共四章:第1章:通过染料去除和Fenton氧化技术的文献调研,从染料危害、均相Fenton、非均相类Fenton这三个方面简单介绍了Fenton氧化法去除染料的发展。第2章:采用简便的水热法合成了MOF-235(Fe)。采用多种技术对MOF-235(Fe)进行了表征,包括X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)等,结果证明制备的MOF-235(Fe)具有完整的晶型结构和较高的纯度。实验中,以MOF-235(Fe)作为催化剂,与H2O2形成非均相类Fenton体系对RhB进行降解,并研究了pH值、MOF-235(Fe)的用量、H2O2浓度、反应温度等对RhB降解的影响。结果表明,当RhB浓度为10 mg/L,初始pH为5.0,MOF-235(Fe)用量为0.20 g/L,H2O2浓度为0.20 mol/L,反应温度为25 oC时,反应60 min后,RhB的脱色率高达99%,TOC去除率为63%。当pH在3.0-10.0范围内时,RhB得到有效去除。RhB的降解速率随着温度升高而增加,动力学研究表明RhB的降解过程遵循准一级动力学。第3章:将MIL-101(Fe)通过静电纺丝技术固定在聚丙烯腈(PAN)纳米纤维上制得MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维。采用多种技术对材料进行了表征,包括XRD、SEM、FT-IR、TGA等。详细的表征分析证明MIL-101(Fe)成功复合在聚丙烯腈纳米纤维上,制得了具有柔韧的一维结构的MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维。为了研究MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维的催化性能,我们选择H2O2作为氧化剂,催化降解MB。实验结果显示,10 mg/L MB在60 min内被MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维降解了98%。这说明MIL-101(Fe)@PAN纳米纤维保留了MIL-101(Fe)催化性能。更有意思的是,反应后的MIL-101(Fe)@PAN复合纳米纤维不仅易于从溶液中分离出来,而且还保持了较高的催化稳定性,可重复使用,第7次循环时仍能降解81%的MB。研究了活化H2O2的影响因素,包括初始pH、催化剂用量、H2O2浓度、反应温度。通过自由基捕获实验讨论了其降解机理。动力学研究表明,MB的降解过程遵循准一级动力学。第4章:利用水热法合成了NH2-MIL-101(Fe)。通过多种技术对材料进行了表征,包括XRD、SEM、FT-IR、TGA等。为了提高NH2-MIL-101(Fe)的类芬顿催化活性,本文创新性地将绿色天然有机配体L-半胱氨酸(L-Cys)引入NH2-MIL-101(Fe)/H2O2类Fenton体系中,构建了一个优异的类芬顿催化氧化体系,并用于降解染料MB。引入L-Cys后,脱色率和TOC去除率分别提高了约50%和20%,反应速率常数提高了近8倍。机理研究表明体系中的L-Cys可通过氧化还原反应加速Fe(III)/Fe(II)之间的循环,从而促进羟基自由基(·OH)的生成,提高氧化效率。此外,我们还研究了影响MB降解的因素,包括L-Cys浓度、初始pH、催化剂用量、H2O2浓度、反应温度。动力学研究表明MB的降解过程遵循准一级动力学。
其他文献
高层次人才作为国家最为重要的人才资源,其管理机制的建设尤为重要,不仅在推动创新型国家建设和高校事业发展中发挥着关键性作用,也是实现国家“科教兴国”战略和“人才强国
等值线是科学计算可视化的重要研究内容,也是地理信息系统研究空间数据的有力工具,在地质工程领域中有着广泛的应用。本文的研究目的是利用某油田在地质勘探过程中采集的地形
南宋园林处于中国传统园林转型期,奠定了明清江南园林的基本面貌。而临安园林集南宋园林艺术之大成,是了解南宋园林的关键。本文将通过史料和遗址遗存两方面研究南宋临安园林的状况。西湖留下了丰富的文献资料,针对史料的研究首先会厘清不同文献的年代和重要性。过程中发现董嗣杲的《西湖百咏》有非常高的价值,但之前没有得到重视,故对其进行专篇研究。并以此发现了历史长久以来对杨存中和杨郡王拥有园林的错误认知。此外,图像
犯罪行为是危害城市公共安全的重大社会问题。犯罪现象具有典型的空间属性,从空间视角展开的犯罪地理研究具有悠久的历史,是犯罪研究体系中的不可或缺重要组成部分,是深入理
近日,中办、国办印发《关于强化知识产权保护的意见》(以下简称《意见》),强调大幅提高侵权法定赔偿额上限,实行侵权惩罚性赔偿制度。这一鲜明立场展现了我国知识产权保护法治体系
报纸
一、培训中应处理好的几个关系1、培训和生产的关系。培训过程中要处理好培训和生产的关系,不能因为培训而影响生产工作,电力企业要充分利用生产淡季,组织培训。2、培训和企
<正> 杭州自隋开皇几年(公元589年)置州后,赖江河湖海之利五百年。至北宋已成为“参差十万人家”的东南第一州。宋室南渡,升杭州为临安府,建行在所。帝辇之下,群僚百业云集,
经营者集中申报标准作为经营者集中反垄断审查的前置程序,是社会关注的焦点问题。经营者集中申报标准的适用是在法定标准与执法自由裁量权的有机融合中动态实现的,当法定标准
2014年12月31日,中国保监会批准保险资金设立私募股权投资基金,专项支持中小微企业发展,掀开了保险资金股权投资的新篇章。$$  国际经验表明,保险资金投资私募股权是通行做法。
报纸
随着社会和经济发展,被公安机关统称为侵财案件的盗窃、抢夺、抢劫以及诈骗等犯罪行为呈现高发态势,严重影响人民生活的安全感和幸福感。侵财案件的区域时空分布并非随机或均