Fe2O3-CeO2改性活性焦脱除燃煤烟气中Hg0的实验研究

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汞具有挥发性、持久性及生物富集性,对人类健康和生态环境产生了巨大的影响。燃煤汞排放是大气中汞的主要来源,因此开发出具有发展前景的燃煤汞污染控制技术是控制我国环境汞污染的重中之重。利用燃煤电厂现有的污染物控制装置实现汞的协同处理是最为简单、经济的技术方法。目前,活性焦因其优越的性能和低廉的价格已经被广泛应用于燃煤电厂脱硫处理,其联合脱硫脱硝技术也日趋成熟,但是针对联合脱硫脱硝脱汞的研究相对较少。因此,积极研究活性焦脱汞机理,开发具有高脱汞性能且可同时脱除SO2和NOx的工业用活性焦,对燃煤汞污染控制具有重要的理论和现实意义。本文介绍了汞的理化性质、存在形态、来源和危害;论述了国内外燃煤汞污染控制的研究概况;介绍了活性焦的性质及其在燃煤烟气净化中的应用;论述了活性焦脱硫脱硝脱汞和再生的基本原理。本文采用实验和理论研究相结合的方法,以Fe2O3-CeO2为活性组分对活性焦进行改性处理,研究改性后活性焦对模拟燃煤烟气中汞的脱除性能。实验部分首先制备了一系列负载Fe2O3和CeO2的活性焦样品,研究Fe2O3和CeO2的质量比、反应温度及烟气组分对样品Hg0脱除性能的影响;对反应前后的样品分别进行BET、XRD、SEM和XPS理化特征分析,研究Hg0在气固两相传质的规律以及在样品表面的物理化学行为,阐明样品对Hg0氧化的作用机理。实验结果表明:与原活性焦相比,负载了Fe2O3和CeO2的活性焦脱汞性能有很大提高。Fe2O3-CeO2/AC随Fe2O3和CeO2质量比的增加,脱汞效率呈先增大后减小的趋势,当样品中Fe2O3和CeO2的质量比为3:3时,其平均脱汞效率最高达到88.29%。当温度从50℃上升至110℃时,Hg0的脱除效率随着温度的升高而增大,但是当温度继续从110℃上升到200℃时,Hg0的脱除效率反而随温度的升高而减小,最佳的反应温度为110℃。O2和NO对Hg0脱除具有一定的促进作用;SO2对Hg0脱除有稍微的抑制作用,当O2存在时,SO2反而对Hg0的脱除有促进作用;在烟气中加入H2O(g)时,Hg0去除效率有所下降。通过对反应后的Fe3Ce3/AC进行XPS分析发现,汞在Fe3Ce3/AC表面主要以HgO的形式存在,此结果表明,Fe3Ce3/AC脱除Hg0的过程包括吸附和催化氧化,催化氧化起主要作用。同时,样品表面的晶格氧以及化学吸附氧或弱键形式结合氧对Hg0起氧化作用,与Hg0反应后生成HgO,并吸附在样品表面,从而将Hg0从烟气中去除。
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