GO&FeCu复合材料对水中As(Ⅲ)/As(Ⅴ)吸附性能及机理研究

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砷(As)作为一种毒性较大的重金属污染物已经受到了全球范围内的关注。相比于其他的除砷方法,吸附法因其经济高效的优点而被大量研究,开发出新型高效的吸附剂已成为现在水处理除砷技术的研究热点。金属氧化物材料对水中重金属砷有较好的吸附效果,但此类材料易团聚且难以从水溶液中分离,故而限制其投入实际应用。氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)因其具有丰富的含氧官能团及较大的比表面积,可被用作吸附材料去除水中的污染物。本实验以氧化石墨烯作为载体,采用两步沉淀法将四氧化三铁及氧化铜纳米颗粒负载在GO表面,有效地解决了金属氧化物纳米颗粒在水中的团聚问题,经条件优化后合成复合吸附剂9%GO2&Fe3Cu1。通过吸附实验及多种表征方法,对吸附剂的表面结构特征进行研究,探讨其吸附除砷特性并揭示吸附机理。主要研究结论如下:(1)通过优化吸附剂的制备条件,选取GO2(制备三种不同氧化程度的GO,分别为GO1、GO2和GO3),GO2添加量为9%以及铁铜比例为3:1,合成吸附剂9%GO2&Fe3Cu1。通过XRD,BET、VSM、TGA、FTIR、XPS、SEM及TEM等表征手段,分析吸附剂的表面形貌及结构特征,发现9%GO2&Fe3Cu1具有较丰富的孔径结构和较大的比表面积,达到159.60m2/g;其表面含有丰富的含氧官能团;Fe3O4和CuO均匀的分布在GO载体上。(2)吸附动力学实验结果表明,9%GO2&Fe3Cu1对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程均较好的符合Elovich动力学模型。吸附等温线实验结果表明,9%GO2&Fe3Cu1对As(Ⅲ)的吸附过程更符合Sips等温模型,对As(Ⅴ)吸附过程更符合Temkin等温模型,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附量分别为70.36mg/g和62.58mg/g。pH影响实验表明,随着pH值的升高,As(Ⅴ)的吸附量明显降低,而As(Ⅲ)的吸附受pH值影响较小。干扰离子实验表明,阴离子对9%GO2&Fe3Cu1吸附As(Ⅴ)和As(Ⅲ)具有抑制作用,其中PO43-影响最大;阳离子Ca2+和Mg2+能够促进9%GO2&Fe3Cu1对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的吸附。利用XPS、FTIR等技术分析吸附前后的9%GO2&Fe3Cu1样品,说明As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附主要是与其吸附剂表面的羟基发生表面络合。(3)9%GO2&Fe3Cu1吸附As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的再生实验及动态实验表明,NaOH淋洗液的最佳浓度为0.04mol/L,经过五次循环再生后,吸附As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的效果分别可达到首次吸附的66.3%和79.3%。当吸附剂投加量为120mg/L,接触时间为3h时,动态实验反应器出水As浓度可降低到国家饮用水标准以下。
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