GAP基介孔含能材料的制备及表征

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叠氮类含能粘合剂具有更高的正生成热、稳定性较好、火焰温度低、环境友好等优点,是一类制备纳米复合含能材料的良好骨架材料。但是,有机骨架具有易坍塌、内部孔结构不可控等缺点,因此本文以聚叠氮缩水甘油醚为前驱体,通过聚合上一定量的聚苯乙烯,来增强骨架的稳定性,防止孔壁坍塌。同时利用两亲性嵌段聚合物在选择性溶剂中的自组装和碱液刻蚀法合成孔结构可控的介孔含能材料,为原位法制备纳米复合含能材料奠定了基础,具有较强的理论意义和宽广的实际应用前景。以聚叠氮缩水甘油醚(=4000,f=2.1)(GAP)为前驱体,分别与溴乙酰溴和2-溴异丁酰溴在DMAP催化下反应制备出了mGAP-Br大分子引发剂。通过傅里叶红外光谱仪(FTIR)、核磁氢谱(1HNMR)、凝胶渗透色谱(GPC)对其结构进行了表征,该引发剂羟基含量为54%、溴基含量为46%。通过原子转移自由基聚合,以mGAP-Br大分子引发剂引发苯乙烯单体,制备GAP与苯乙烯嵌段比分别:40:15~40,数均分子量范围6000~8000,分子量分布1.13~1.37的GAP-b-PS嵌段聚合物。在GAP-b-PS两嵌段聚合物基础上,通过配位插入聚合制备出一系列不同嵌段含量,数均分子量范围8000~10000,分子量分布1.20~1.40的PLA-b-GAP-b-PS三嵌段聚合物,并获得其较佳的合成条件。其中,催化剂辛酸亚锡的物质的量超过GAP羟基含量的50倍以上将会造成叠氮基团的分解,反应时间控制在25-30 h。分别研究了不同溶剂对PLA-b-GAP-b-PS三嵌段聚合物自组装的影响。结果表明,只有在甲苯溶剂中,胶束会呈现三层洋葱状,并且自组装嵌段聚合物浓度不同时,胶束尺寸粒径不同,如浓度为5、10和15 mg/ml时,胶束平均尺寸分别在50、100,250nm。采用碱液浸泡法将三层洋葱状三嵌段聚合物组装物进行刻蚀获得具有介孔的多孔材料,分别研究了刻蚀液的组成、组装物的浓度、PLA的含量、碱液加入顺序等对材料孔结构的影响。结果表明:碱液中加入十二烷基硫酸钠(SDS)对PLA的降解起到促进作用;自组装物浓度愈高,孔径愈大;随着PLA含量的减少,孔洞数量变少,但孔径变大。甲苯挥发前加入碱液,孔洞形状为球型。
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