光/电化学水氧化/5-羟甲基糠醛选择性还原的电极性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:treesoft_ng
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光电化学反应中,分解水可以制取清洁能源氢气和过氧化氢。水的氧化反应是关键步骤。论文从增强BiVO4电极的光吸收与光生电荷的分离方面,利用Au@SiO2的共振效应提高BiVO4氧化水的性能。还原生物质5-羟甲基糠醛(HMF)可生成高附加值的化学品2,5-二羟甲基呋喃(DHMF),它具有重要应用价值。常用(贵)金属电极电催化还原HMF,但产物种类多,所以如何设计高性能催化电极,控制目标产物的生成具有挑战性。论文制备Cu2O/Cu电极还原HMF,并通过调控薄膜的晶面研究其对目标产物DHMF的影响。1.制备核壳结构Au@SiO2纳米颗粒,简单地滴涂到BiVO4表面,形成复合光电极Au@SiO2/BiVO4。该电极在磷酸缓冲液中光电流密度是1.15 mA·cm-2(1.23V vs.RHE)比未修饰的BiVO4增强了约2.5倍,氧化效率增强约2.6倍,这是因为共振效应增强了 Au@SiO2和电极界面处的电场,加速光生电荷的转移,同时增强BiVO4电极在可见光波段的吸收提高了光吸收与捕获,而对比电极Au/BiVO4的电流未增强,因为二氧化硅壳层可以保护Au纳米颗粒避免发生团聚而不改变Au颗粒的大小,从而有利于Au颗粒共振效应的发挥。另外电极Au@SiO2/BiVO4在KHCO3中的光电流密度为3.27mA·cm-2(1.23Vvs.RHE)比在磷酸缓冲液中增强了约2.8倍,且该电极的氧化效率从在磷酸缓冲液中的49%提升到86%(1.23V vs.RHE),是因为HCO3-也参与捕获空穴,进一步增强了光生电荷的分离。2.用电沉积方法制备Cu2O/Cu薄膜,通过调控制备时的pH、温度和沉积时间,影响薄膜生成的晶面和形貌,进而影响还原HMF的目标产物DHMF。实验结果表明,晶面(111)有利于选择生成DHMF,而晶面(220)和(110)相对强度增大使电极对DHMF的选择性降低。另外,晶面(200)、(220)和(110)的存在可以提高HMF转化率。进一步调控沉积反应液pH、沉积温度和时间,对比发现当pH为11、沉积温度60℃,沉积时间为30min时制备的电极对应晶面是(111)、(220)和(110),晶面特征峰强度比为1/0.76/0.74,此时电极对DHMF的选择性最大为59.7%,HMF的转化率为76.9%。
其他文献
目的总结并归纳内镜止血在急性非静脉曲张性上消化道出血治疗中的临床治疗效果.方法选取2016年7月至2018年3月期间我院门诊诊治的50例急性非静脉曲张性上消化道小出血患者作
分析了制约铁路分局系统科技发展的主要因素,探讨了建立科技管理新体制应采取的措施,提出了建立铁路分局科技管理新体制的建议.
进入21世纪第二个十年的末尾,我国经济发展蓬勃向上,稳中求进。跟随国家的发展脚步我国居民的平均物质生活也逐渐富裕了起来,人们对住宅产品的需求也发生了翻天覆地的变化。房地产市场的周期性与政府不断出台的调控政策让房地产企业不断地进行着优胜劣汰。许多知名的大型房企陆续开展了核心业务升级,配套业务一体化以及多元化业务的注入。而美的置业是从家电行业后转型发展到房地产行业,行业影响力以及综合实力与TOP10的