电促铁还原型芬顿氧化法降解水中4-硝基酚

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含酚废液具有毒性大、处理困难的特点,需要对其进行安全处理处置才能避免引发环境风险。高级氧化法中的芬顿氧化技术处理酚类废水可取得良好的效果,因此被广泛应用。芬顿氧化具有反应速度快、降解有机污染物效果明显、装备简单等优点。但同时存在加入亚铁盐量过多,后续处理产生大量含铁污泥的缺点。因此本课题通过建构电促铁还原型芬顿氧化体系处理有机污染物,减少初始芬顿反应中铁盐的投加量,从而达到减少后续处理中含铁污泥生成量的目的。本课题的研究内容包括三个部分:(i)探索性能优良的阴极材料,考察其还原Fe3+为Fe2+的性能,获得优化的反应条件;(ii)在研究Fe3+还原基础上,构建电促铁还原型芬顿氧化体系降解4-硝基酚溶液,探究多种因素对污染物降解的影响;(iii)探索电促铁还原型芬顿氧化体系降解4-硝基酚溶液对其毒性的影响。研究得到的结论如下:(1)以钛基氧化物涂层材料(Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2)为阳极,以硫酸铁和硫酸钠(0.1mol/L)混合电解质溶液为对象,考察了不同阴极材料对Fe3+的还原效果。分别在优化的电压条件下,金属钛片阴极还原Fe3+的性能弱于石墨阴极。(2)利用碳纳米管(CNT)改性石墨(GE)制备GE-CNT阴极,通过循环伏安扫描曲线发现相对于石墨阴极,GE-CNT电极在阴极电位为0.30.4V时出现了更明显的Fe3+还原峰,此电位范围就是最佳Fe3+还原电位。在优化电位下反应60min和180min,石墨阴极可得到的Fe3+还原率分别为60.2%和88.5%;而采用GE-CNT阴极,得到的还原率分别为63.4%和91.5%。(3)为考察电化学还原的影响,以Fe3+为催化剂降解4-硝基酚。在初始4-硝基酚浓度相同的情况下,初始反应阶段电促铁还原型芬顿氧化法降解4-硝基酚的速率明显快于普通芬顿氧化法。表明阴极处快速还原Fe3+为芬顿反应提供了更多的Fe2+,但后期4-硝基酚的降解速度主要受H2O2加量的影响。(4)在低剂量Fe2+条件下(H2O2与Fe2+的摩尔比为40:1),电促铁还原型芬顿氧化法不但可获得较快的降解速率,而降解效果也近似或略优于普通芬顿氧化法的效果。(5)利用活性污泥累积好氧速率曲线探索4-硝基酚溶液在处理前后毒性的变化,结果表明经过电促铁还原型芬顿氧化法处理后的酚溶液毒性大幅度降低。本研究的结果表明,所构建的电促铁还原型芬顿氧化体系能够在减少初始铁盐投加量条件下,达到与普通芬顿氧化相同甚至更好的降解效果,从而可实现减少芬顿氧化工艺的污泥产生量之目的,具有较好的应用前景。
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