【摘 要】
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世界经济的快速发展和人们生活水平的不断提高导致对能源的需求日益增长,化石燃料是人们日常生活的主要能源。然而,一方面化石能源的储量有限;另一方面,化石能源会造成严重的环境污染。世界各国都在开发新型替代能源,其中氢能因为具有较高的能量密度和清洁无污染等特点备受关注。电解水制备氢气因为原料可再生所以具有良好的应用前景。因此,制备出高效节能的电催化电极材料是研究的关键。本篇文章采用熔盐法合成了低成本、活性
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世界经济的快速发展和人们生活水平的不断提高导致对能源的需求日益增长,化石燃料是人们日常生活的主要能源。然而,一方面化石能源的储量有限;另一方面,化石能源会造成严重的环境污染。世界各国都在开发新型替代能源,其中氢能因为具有较高的能量密度和清洁无污染等特点备受关注。电解水制备氢气因为原料可再生所以具有良好的应用前景。因此,制备出高效节能的电催化电极材料是研究的关键。本篇文章采用熔盐法合成了低成本、活性高且稳定性良好的钴氮共掺杂介孔碳材料,并且对其组成结构和产氢性能作了进一步分析和研究。本论文主要包括以下三个部分:1.通过熔盐法合成了不同种类的钴包覆,氮掺杂的介孔碳材料。二氰二胺、尿素、盐酸胍和L-组氨酸被用作氮的前驱体。葡萄糖和ZnCl2分别被用作碳的前驱体和模板剂。氮的前驱体很大程度上影响了最终样品的介孔结构和电催化产氢性能。所有样品具有高比表面积和大孔径的介孔结构。产氢反应的电化学测试表明CoNDC-G在碱性条件下具有良好的析氢活性并且在10 h的稳定性测试后几乎没有活性损失。2.以三聚氰胺甲醛树脂为前驱体和CoCl2为模板合成钴包覆,氮掺杂的介孔碳材料。一部分的CoCl2形成了钴纳米颗粒并且被氮掺杂的碳基质包覆。另外,三聚氰胺甲醛树脂和CoCl2的比例是决定最终催化剂介孔结构的一个重要参数。随着三聚氰胺甲醛树脂和CoCl2比例的逐渐增加催化剂的比表面积逐渐减小。电催化测试表明合成的催化剂在酸性和碱性条件下都具有良好的析氢性能,在电流密度为10 mA cm-2时酸性和碱性条件下的过电位分别为171 mV和186 mV。3.通过熔盐法合成Co3O4纳米颗粒包覆,氮硼共掺杂的介孔碳材料。三聚氰胺甲醛树脂被用作氮和碳的前驱体,硼酸被用作硼的前驱体。另外,CoCl2被用作钴的前驱体和形成介孔材料的模板,CoCl2通过酸洗可以清除并且可以实现部分回收。表征的结果表明合成的样品是具有高的钴,氮,硼含量的介孔材料。对于样品Co0.65B0.3NC800,Co、N和B元素含量分别为2.3%、8.87%和8.67%。另外,碳化温度和熔盐模板剂的用量都影响了最终样品的介孔结构和析氢反应的电催化性能。当碳化温度为800oC时,Co0.65B0.3NC800在碱性条件下显示了良好的析氢性能,较高的电流密度,较低的过电位和良好的稳定性。
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