ThCr2Si2结构的铁基高温超导体及其相关材料的研究

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从1986年铜氧高温超导体发现至今,高温超导一直是凝聚态研究领域的热点。但是人们对它的超导机制还是不清楚。2008年初铁基高温超导体的发现又一次掀起了高温超导研究的浪潮。通过研究对比铁基高温超导体与铜氧高温超导体,人们可以更好地研究高温超导的机理。在本论文中,我们对ThCr2Si2结构的铁基及其相关化合物进行研究。我们详细地研究了122欠掺杂铁基超导体的面内电阻各向异性,并且研究了EuFe2-xCoxAs2的电子顺磁共振。我们合成了高质量的AxFe2-ySe2(A=K,Cs)单晶,并且研究了电阻的压力效应。此外,我们还系统地研究了Cal-zSrzCo2As2体系的磁性相图并预测了相应的磁结构。本论文共分为以下六章:1.铁基超导体及其它层状ThCr2Si2结构化合物研究综述本章回顾了铁基超导体的一些基本物理性质,包括晶体结构、输运性质、磁结构、费米面结构和配对对称性等。主要详细地介绍了铁基超导体的面内电子各向异性及其可能的内在起因。简单回顾了KzFe2-ySe2系列超导体和其它插层FeSe超导体的一些基本性质。我们还简单介绍了一些其它层状ThCr2Si2结构化合物的基本物理性质,并对ThCr2Si2结构中坍塌四方相和非坍塌四方相进行了讨论。2.欠掺杂铁基超导体的面内电阻各向异性研究我们系统地研究了电子型掺杂铁基超导体EuFe2-xCoxAs2、BaFe2-xCoxAs2和空穴型掺杂铁基超导体Bal-xKxFe2As2的面内电阻各向异性。我们发现前者电子型欠掺杂超导体存在很大的面内电阻各向异性,而后者空穴型欠掺杂超导体几乎观察不到各向异性。我们发现面内电阻各向异性在高于结构相变的温度就开始出现并且随着温度降低逐渐变大,在磁相变温度处变化最为剧烈。我们发现电子型掺杂样品在不存在面内电阻各向异性的高温区间电阻表现出很好的温度的线性关系。由面内电阻各向异性在结构相变温度和磁相变温度不同的行为,排除了晶格自由度的贡献。我们的结果表明这种液晶相行为是由电荷自由度决定的,对于电子型和空穴型铁基超导体,轨道对于磁有序态的贡献存在着本质的不同。3.La掺杂CaFe2As2的输运性质及磁性研究本章中我们研究了Ca1-xLaxFe2As2(x=0,0.05,0.10,0.15,0.19和0.25)单晶的输运特性以及磁化率。虽然没有过渡金属引入到FeAs平面中,我们仍然可以在欠掺杂样品中观察到大的面内电阻各向异性,这与Co掺杂122铁砷超导体中观察到的相似。在TSDW以下,随着La的掺杂,面内电阻各向异性逐渐增加,这与空穴掺杂122型超导体不同。样品的磁化率显示,La的掺杂会导致自旋密度波的抑制,并且在低温下诱导居里-外斯行为,这一行为要比其它122铁基超导体强很多。4. AxFe2-yCh2(A=K,Rb和Cs, Ch=S,Se)单晶样品的生长和物性研究本章中我们通过自助熔剂法成功地生长了高质量的AxFe2-ySe2(A=K, Cs)单晶。在两种晶体中都观察到了很好的超导转变。KxFe2-ySe2单晶显示了31K的超导起始转变温度,CsxFe2-ySe2单晶为30K,并且分别展现了将近100%的超导屏蔽体积。和FeSe相比,从这两种晶体的低温等磁场磁阻可以推断出他们具有很高的上临界场Hc2。两种材料的各向异性Hc2ab(0)/HC2(0)估计在3左右。接着我们对超导体(A=K, Cs)的单晶进行了高静水压电阻率测量(到1.7GPa)。两批具有不同超导转变温度Tc的KxFe2-ySe2单晶被用来研究压力效应。第一个样品的Tc随着压力的增大从常压下的32.6K逐渐降低。但是Tc=31.1K晶体可以观察到一个圆拱形行为,在压力为0.48GPa时Tc达到最大值32.7K。这表明,在KxFe2-ySe2系统中存在一个Tc最大值为32.7K的最佳掺杂。Tc对压力的行为在CsxFe2-ySe2也显示了一个圆拱形行为,在压力为0.82GPa时Tc达到最大值31.1K。随着压力的增大,在所有样品电阻率对温度的依赖中观察到的隆起趋向于高温移动。这电阻率隆起可能是由Fe或者Se空位引起的。此外,我们还合成了两个新的化合物RbxFe2-yS2和CsxFe2-yS2,它们和KxFe2-ySe2超导体的结构一样。我们系统地研究了AxFe2-yS2(A=K, Rb和Cs)单晶的电阻、磁化率和热电系数。高温电阻和磁化率测量显示在大于500K处会出现反常,且反常的温度与A有关,这与AxFe2-ySe2相似。KxFe2-yS2和RbxFe2-yS2的场冷和零场冷曲线在低温出现分开,而CsxFe2-yS2则没有。我们的结果显示AxFe2-yS2和AxFe2-ySe2在高温具有类似的结构。5. EuFe2-xCoxAs2单晶中的电子自旋共振研究本章中我们在EuFe2-xCoxAs2体系中研究了温度依赖的电子自旋共振。所有的电子自旋共振谱表明线宽强烈地依赖温度。而且,线宽显示出Korringa行为,这说明传导电子和Eu2+电子之间存在交换耦合。线宽、g因子以及电子自旋共振积分强度都在自旋密度波转变温度下表现出异常。在自旋密度波转变温度以下时,线宽并不依赖温度。这提供了在自旋密度波转变温度处存在能隙打开的证据。线宽的斜率和自旋密度波转变温度和Tc紧密相关。这些奇异的行为应该与费米面的嵌套有关。6. Ca1-xSrxCoxAs2系列单晶的磁性研究及相关相图本章中我们首先研究了CaCo2As2和Ca0.9Sr0.1Co2As2单晶的磁性和输运性质。在CaCo2As2和Ca0.9Sr0.1Co2As2中分别在70K和90K发现了反铁磁转变。在3.5T和1.5T磁场下的磁性和磁阻测量结果揭示了这两种样品在低温下存在沿c轴从反铁磁到铁磁的转变。当磁场施加在ab面上时,对Ca0.9Sr0.1Co2As2自旋可以在4.5T的磁场下被完全极化。然而对CaCo2As2,场加到7T自旋仍然不能完全被极化。我们认为这两种材料中的Co在ab面内是铁磁性排列而沿c轴是反铁磁性排列(A型反铁磁)。接着我们研究了Ca1-xSrxCo2As2单晶的磁性相图,通过研究单晶的磁性和输运性质,它的基态从CaCo2As2具有大的各向异性的A型反铁磁变化到Ca0.8Sr0.2Co2As2的铁磁态(磁矩沿c方向排列)。继续增加Sr含量,体系又会变到反铁磁态,但是磁矩是在ab平面内。当Sr的含量大于0.4时体系就看不到磁转变,并且体系会转变成非坍塌四方相的结构。我们的结果表明这个体系的磁性与层间的距离有很大的联系。
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