核壳型稀土掺杂氧化锆的制备及其砷吸附性能研究

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dai_dx
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本课题旨在以磁性Fe3O4为内核,用SiO2和稀土元素掺杂的ZrO2对其进行双层包覆,制备一种多级结构核壳型稀土掺杂氧化锆吸附剂处理含砷水,使其具备良好的分离、回收以及再生性能。采用溶剂热法制备分散性能较好的Fe3O4,再用溶胶-凝胶法进行双层壳层包覆。通过吸附实验和TEM、BET等表征测试确定了外壳稀土元素种类及其掺杂比例;对材料处理含砷水过程中对pH、投加量、反应时间等影响因素进行了探讨,并构建了等温吸附和反应动力学模型;结合XPS和FT-IR表征测试,分析其吸附除砷机理;以某冶炼厂的二级出水为例进行了实际含砷水的处理实验,并测试了材料的再生性能。实验结果如下:(1)以正丁醇锆为锆源,对比了La和Ce元素掺杂后材料的除砷效果,结合TEM、BET、EDS等测试结果,表明实验范围内Ce:Zr的摩尔比为1:100时除砷效果最好。(2)开展一系列吸附实验,表明当吸附剂投加量为10mg、含砷水浓度为5mg/L,吸附时间为60min,As(III)、As(V)、混合As(As(III):As(V)=1:1)的反应pH条件分别为7、2、2时,吸附剂对As(III)、As(V)、混合As(As(III):As(V)=1:1)的吸附量分别可达到17.19mg/g、32.04mg/g、29.10mg/g;挑选SO42-、PO43-、NO3-、Cl-和Ca2+作为共存离子对材料吸附砷的效果影响进行研究,其中SO42-和PO43-对吸附过程影响最为明显,NO3-、Cl-和Ca2+对吸附过程几乎没有影响;(3)等温吸附模型分析结果表明吸附剂吸附砷的过程更符合Langmuir模型,属于单分子层吸附,并且其吸附砷的过程朝着自发反应的方向进行;反应动力学模型分析结果表明吸附剂处理含砷水的过程更符合Ho准二级反应动力学模型,表明吸附过程主要是化学吸附,且吸附速率受多种机制的共同影响;能谱(EDS)测试表明制备的吸附剂能够成功地将水中砷吸附到材料的表面,而X射线光电子能谱(XPS)测试和傅里叶红外变换光谱(FT-IR)测试表明吸附剂Fe3O4@mSiO2@mCe-ZrO2表面的羟基是保证吸附过程顺利进行的重要条件;(4)对某冶炼厂的二级出水进行了吸附实验,当投加量为20mg,反应时间为60min时,吸附剂Fe3O4@mSiO2@mCe-ZrO2对实际含砷水的处理结果可达到工业废水排放标准;在NaOH浓度为0.1mol/L、再生时间为6h的条件下对材料进行再生实验,5次再生后吸附剂Fe3O4@mSiO2@mCe-ZrO2仍能去除76.64%的砷。
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