【摘 要】
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作为一类新型的材料,NZP族磷酸盐的化学性质非常稳定,不被强酸强碱腐蚀,极难被氧化,在高温条件下也很难与其他物质发生反应。同时该族材料具有良好的热稳定性和热膨胀系数的可调
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作为一类新型的材料,NZP族磷酸盐的化学性质非常稳定,不被强酸强碱腐蚀,极难被氧化,在高温条件下也很难与其他物质发生反应。同时该族材料具有良好的热稳定性和热膨胀系数的可调性,故若以该族材料为载体有望赋予负载型催化剂优越的耐热冲击性,从而延长催化剂的使用寿命。本论文采用共沉淀法合成五种不同化学组成的NZP族载体:CaZr4(PO4)6、BaZr4(PO4)6、Ca1-xBaxZr4(PO4)6(0≤x≤1)、KZr2(PO4)3、Sr(1-x)/2 KxZr4(PO4)6(0≤x≤1)(分别简称CZP、BZP、CBZP、KZP、SKZP)。研究了NZP族载体合成方法和煅烧温度对载体物相和比表面积的影响。在此基础上,以组成为CZP的载体为例,对载体进行了改性和修饰。然后将上述载体应用于单钯贵金属三效催化剂体系,用浸渍法负载1%Pd制备成催化剂,研究了NZP族载体的化学组成、载体改性及修饰条件对单钯催化剂物相、还原性能、比表面积及三效催化活性的影响。研究结果表明:(1)采用共沉淀法配合煅烧可以制得结晶良好的NZP族载体,煅烧温度对NZP族载体的物相和比表面积等有明显影响,合适的煅烧温度为700~900℃。(2)不同化学组成载体所负载的贵金属催化剂样品中,活性组分Pd的分散性均不太理想,载体经过不同pH值的溶液修饰后,对活性组分Pd的分散性没有明显改善,但是引入助剂CeO2、La2O3对载体进行改性可以改善活性组分Pd的分散性。(3)本研究制得的由CZP载体负载的单钯催化剂,具有和γ-Al2O3负载的单钯催化剂相近的三效转化活性。
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