【摘 要】
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随着云计算、物联网等新型信息技术的发展,数据呈现了指数型“爆炸式”生长,这对信息存储技术提出了更大的挑战。忆阻器因为其优越的特性,如高存储密度、高重复擦写次数和多值存储等引起了广泛的关注,而且在可编程逻辑电路、神经网络和存算一体等领域取得了较大的突破,已经成为了下一代存储技术的有力竞争者之一。然而,目前忆阻器的研究上还存在着很多不足。对于忆阻器这种多层膜结构的器件,其性能与界面紧密相关,利用界面工
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随着云计算、物联网等新型信息技术的发展,数据呈现了指数型“爆炸式”生长,这对信息存储技术提出了更大的挑战。忆阻器因为其优越的特性,如高存储密度、高重复擦写次数和多值存储等引起了广泛的关注,而且在可编程逻辑电路、神经网络和存算一体等领域取得了较大的突破,已经成为了下一代存储技术的有力竞争者之一。然而,目前忆阻器的研究上还存在着很多不足。对于忆阻器这种多层膜结构的器件,其性能与界面紧密相关,利用界面工程调制对改善忆阻器性能至关重要。本文主要针对氧空位导电丝机制的忆阻器界面工程调制三个方面的不足之处进行了探讨:在电极优化调制方面,缺乏电极/介质层界面的理论性研究,因而基于第一性原理计算了不同类型电极/氧化铪界面的氧空位输运调制作用;在界面“修饰”调制方面,目前相关研究方法不易控制且容易引入多个变量,因而设计了界面Al掺杂对界面“修饰”,探究其调制作用;在嵌入层调制方面,其目前研究嵌入界面单一,因而以Sb2Te3为嵌入层,探究了不同界面嵌入Sb2Te3对器件性能的调制作用。这些界面研究工作为改善忆阻器性能提供了方法和指导,取得的主要研究成果如下:首先基于第一性原理计算,本文进行了不同电极/HfO2界面的理论性研究。根据电极对介质层中氧的捕捉能力,提出将电极/HfO2界面分为“厌氧”界面、“吸氧”界面和“供氧”界面,并以Pt/HfO2界面、Ti/HfO2界面和Ru O2/HfO2界面分别作为这三种界面的研究对象。在Pt/HfO2界面,氧空位形成能与界面的距离呈先增大后保持不变的趋势,而肖特基势垒则表现出先减小后增大。在Ti/HfO2界面,氧空位形成能、肖特基势垒和界面距离无明显关系,主要由界面层Ti Ox调制。在Ru O2/HfO2界面,界面处氧空位形成能从HfO2层到Ru O2层逐渐减小,肖特基势垒则是先减小后增大至无氧空位时的大小,而且发现Ru O2中的氧可以对HfO2进行补充。综合计算结果,揭示了“厌氧”界面是肖特基势垒对介质中氧空位的输运起调制作用,“吸氧”界面是界面氧化层起调制作用,而“供氧”界面则存在氧平衡调节作用。然后,本文设计了界面Al掺杂对界面“修饰”,探究其对器件性能的调制作用。基于TiN/HfO2/Pt忆阻器,分别在TiN/HfO2界面和Pt/HfO2界面进行Al掺杂,然后利用原子层沉积制备了S0:TiN/HfO2/Pt、S1:TiN/HfO2:Al/HfO2/Pt和S2:TiN/HfO2/HfO2:Al/Pt三种忆阻器。相比于S0,S1的高阻一致性变差,循环性能下降;而S2的阻态一致性提高,脉冲循环次数可达到10~6。结合XPS表征和第一性原理计算,揭示了掺Al后有利于氧空位形成,且迁移势垒减小,并提出了不同界面的开关机理模型。在TiN/HfO2界面掺Al,氧空位导电丝呈沙漏式,从而降低了器件的一致性和脉冲循环特性;而在Pt/HfO2界面掺Al,氧空位导电丝更加粗壮,从而提高了器件性能。此外,探究了在Pt/HfO2界面掺更高浓度Al的器件（S3）性能,结果表明器件开关比增大,但低阻不稳定,因而建立高掺杂Al的HfO2导电丝模型,验证了其低阻不稳定性。最后,本文进一步探究了TiN/HfO2/Pt忆阻器不同界面嵌入Sb2Te3的调制作用。利用磁控溅射,制备了D0:TiN/HfO2/Pt、D1:TiN/Sb2Te3/Pt、D2:TiN/Sb2Te3/HfO2/Pt和D3:TiN/HfO2/Sb2Te3/Pt四种忆阻器。测试结果表明,相比于D0,D1无忆阻特性;D2需要一个大的Forming电压,开关比增大27倍,阻态一致性提高;D3器件性能则主要表现阻态一致性提高。结合XPS测试和第一性原理计算,表明Sb2Te3是一种理想的蓄氧池,有利于氧的输运。然后提出了不同界面嵌入Sb2Te3的开关机理模型,在TiN/HfO2界面嵌入Sb2Te3时,Sb2Te3主要作为蓄氧层调控氧的输运;在Pt/HfO2界面嵌入Sb2Te3时,由于Sb2Te3局部晶化成为一个非均匀电阻,从而引导导电丝定向生长,因而这两种都提高了器件的一致性。此外,还研究了基于Sb2Te3纳晶/HfO2多层异质结的忆阻器（D4）特性,发现其开关比增大,脉冲循环次数可达到10~5,并实现了多值存储和神经突触的放电时间依赖可塑性（STDP）模拟。
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