CoFe2O4/AA协同活化过硫酸盐处理苯酚废水的研究

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随着我国工业技术的快速发展,苯酚(Ph)已成为工业废水中较为常见的有毒有机污染物。因此,研发一种高效且价格低廉的含酚废水处理方法迫在眉睫。新型高级氧化技术中,由于硫酸根自由基具有较强的氧化性,在污水处理领域中逐渐成为关注热点。过硫酸盐(PDS,S2O82-)通过利用过渡金属离子、加热等方法,被激活产生具有强氧化性的硫酸根自由基(SO4-?),能够降解大部分有机污染物。其中Fe2+/PDS体系应用较为广泛,但仍然存在一些尚待解决的问题:(1)体系仅在酸性条件下活性较高,其pH应用范围受到限制;(2)均相体系中催化剂难于分离回收;(3)Fe2+易被氧化生成沉淀导致催化剂利用率不高。针对上述问题,本文制备了磁性纳米铁酸钴(CoFe2O4)作为PDS的固体活化剂,并在体系中引入抗坏血酸(AA),提出CoFe2O4/AA/PDS新型体系。通过系列表征手段及苯酚降解实验分析CoFe2O4和AA协同活化PDS的反应机理。对苯酚降解行为进行动力学探究,探讨反应速率常数k的变化规律并推导出动力学经验方程。最后通过响应曲面法模型设计预测苯酚降解最佳条件,为含酚废水处理工程提供理论依据。1、CoFe2O4/AA活化PDS氧化降解苯酚体系的探究。采用溶胶-凝胶法制备CoFe2O4催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)等表征手段分析了催化剂的结构、组成。通过苯酚降解实验研究发现,初始浓度为50.00 mg/L的苯酚废水,在PDS投加量4.20 mmol/L,AA投加量0.10 mmol/L,CoFe2O4投加量1.00 g/L条件下,反应120min后苯酚的去除率可达90.11%。同时CoFe2O4重复使用5次后依然具有良好的催化活性和较低的金属溶出率。2、苯酚降解动力学探究。在不同pH、苯酚初始浓度、催化剂投加量、PDS投加量及AA投加量条件下,苯酚降解行为均符合准一级反应动力学方程。利用MATLAB软件对实验数据进行拟合得到苯酚降解拟合动力学方程:ln(Ct/C0)=0.4346A0.1806B-0.3246C0.1931D-0.4123E0.3858t+A-0.3051B1.0320C0.1361D-0.2890E0.52553、响应曲面法实验条件优化。利用Design Expert软件中Central-Composite模型设计5因素3水平的优化实验,研究了pH、苯酚初始浓度、催化剂投加量、PDS投加量及AA投加量之间的交互作用对苯酚去除率的影响。从模型方差分析结果和响应曲面图来看,模型具有显著性,变量之间存在一定的交互作用,可用于优化CoFe2O4/AA/PDS对苯酚的去除实验设计中。
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