本论文的目标是利用密度泛函理论和准近谐德拜理论，研究具有典型代表性的二元金属间化合物的电子结构、热力学和弹塑性力学等性能，以及替位掺杂对材料性能的影响。本文计算了高温结构金属间化合物Ti-Al二元系及其Mn、Nb掺杂体系的弹塑性、弹性模量、电子结构等，分析了替位掺杂对几何结构、电子结构和键强的影响；计算了Al-Sc系四个二元相的电子结构、生成焓、德拜温度、弹性系数(含模量)和自由能，分析了AlSc和Al3Sc在高压下的弹性性质；计算了Ti-B系的电子结构和TiBx(x=1、2，常压下)及Ti1-xZrxB2(高压工况下)的力学参数和热力学参数，分析了压力变化对Ti-Zr-B金属间化合物体系的力学和热力学性质的影响，如弹性系数、各项异性、德拜温度和热熔等；设计并计算了新型超导材料Mg1-xZnxB2的电子结构和弹性系数等，并在推导得到的基于Mc-Millan公式的Tc从头算公式基础上，计算了不同Zn掺杂情况下的超导转变温度Tc，并分析了Zn掺杂对Mg-Zn-B金属间化合物体系力学性能的影响。　　 本文较为系统的计算了上述二元体系及其掺杂系的电子态密度、体弹模量B、弹性系数Cij、德拜温度ΘD、生成焓H0、结合能Ecoh、热熔、自由能和Tc参量等，计算数据与已知可对比的试验数据符合良好，许多计算结果和分析结论具有独创性和良好的理论指导价值。主要的研究结果表明：　　 四方相TiAl中的Nb替位Ti的掺杂，在几何结构上对体系塑性性能的影响不大，但电子结构计算和布局分析表明，Nb掺杂降低了体系共价性和方向性，并提出当Nb掺杂的摩尔含量在8.33％-12.5％时有利于室温塑性的改善。Mn替Al位掺杂TiAl3后(Ti3Al8Mn)降低了由Al-Al共价键和Al2p-Ti3d杂化键形成所带来的键的空间各向异性和高位错能垒，进而也改善其室温脆性。　　 Al-Sc系二元化合物中Al2Sc和Al3Sc结构最为稳定。OK时Al2Sc合金化形成能力最强，AlSc2最差；高温下Al2Sc结构稳定性最强，而AlSc2结构稳定性最差。研究了高压下的立方相AlSc和Al3Sc的弹性系数对压力具有相似的敏感性。由于Al3Sc的各向异性弱于AlSc，因此随压力的增高，Al3Sc的脆塑性转变程度不大，AlSc体系的脆塑性则较大的依赖于压力的变化，随着压力的增大其塑性性能提升。　　 TiB2的电子成键情况较之TiB更为复杂，研究发现，TiB2的价带显示了明显的抛物线形和类sp带的特征，且非局域程度及其共价性也比TiB大。压力作用下，六方TiB2和Ti1-xZrxB2的弹性系数敏感度存在差异，掺Zr体系的剪切各向异性因子A2存在“跃变”现象，且压力对体系脆.塑转变起到了重要推动作用；另一方面，Zr的掺杂也降低了TiB2的各向异性，体系延塑性逐渐增大，但整体仍呈现出脆性性质。热力学方面，重新较为系统的估算了Ti-B和Ti-Zr-B系的热力学参量，计算表明，TiB热熔值在所有温度下都是最大的，TiB2最小，而Ti1-xZrxB2得热熔值则居于两者之间；随着压力的增大，Ti1-xZrxB2各相的德拜温度近似线性增大，并且德拜温度值随着Zr掺杂量的增大而逐步降低。　　 较为系统的对超导二元化合物MgB2进行了掺Zn的计算研究，结果表明，随着Zn量的增大，体系的晶格参数a和c明显拉长，且呈现出先增大后减小的情况；对于电子结构，纯态的MgB2费米面处主要是B原子的P电子共价成键，Mg2+离子降低了π带，使B原子形成近满的空穴型σ带，进而增强了电声耦合作用；Zn掺杂后，影响了费密能级处的总态密度Ef等，直接影响了MgB2声子频率和电声耦合强度，研究认为Zn的替位掺杂有利于超导转变温度Tc的增大。采用自行推导得到的Tc公式计算表明，随着Zn量的增多，超导转变温度Tc先逐步升高，即当Zn掺杂量x值为0.0833和0.125时，体系的超导转变温度分别上升0.716K和0.108K，而当Zn含量继续增大时，体系的超导机制部分破坏从而Tc迅速降低。同时，随着Zn掺杂量的增大，体系的剪切各项异性A2和压缩各项异性A3整体呈现微弱的下降趋势，当Zn掺杂量x为0.14左右时，体系出现脆-塑转变现象。