钇基Heusler合金的电子、磁和光学等物性的第一性原理研究

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在过去的几十年里,自旋电子学器件由于具有极大的应用市场而受到越来越多的关注,有效的自旋注入是自旋电子学的难题之一。目前,最有前途的自旋电子注入方法就是Heusler合金注入法。由于Heusler合金具有与传统半导体相似的晶格结构、高自旋极化率以及高居里转变温度,所以将其作为自旋电子注入材料能有效地提高注入效率。尤其半金属(HM)Heusler合金,由于它的两个反向电子自旋轨道分别表现出金属性和半导体性两种迥异的物理特性,导致HM Heusler合金在费米面处呈现出几乎100%的自旋极化率。因此,对Heusler合金更深入、更系统、更全面的研究,将会促进自旋电子学器件的实际制备和应用。由此,本文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法,对钇(Y)基Heusler合金体系进行了一系列的研究,主要结论如下:(1)研究了 Y基全Heusler合金Y2CrZ(Z=Al,Ga,In)的结构、电子和磁特性。计算表明,三种合金的稳定基态都是Hg2CuTi构型下的铁磁态。在平衡晶格常数下,三种合金都是HM材料,有自旋向上带隙,带隙的来源主要是原子间的d-d杂化。此外,三种合金在较大的晶格常数范围内保持HM特性。形成能和结合能的计算证明了三种合金是稳定的,较高的居里温度估测值表明这些合金适用于自旋电子学器件。磁性计算发现这三种合金的总磁矩满足Slater-Pauling规则Mt=18-Zt,数值为 3μB/f.u.。(2)研究了 Y基全Heusler合金Y2CrZ(Z=Si,Ge,Sn)的结构、电子、弹性、磁性和光学特性。计算结果表明,三种合金的稳定基态都是Hg2CuTi构型下的亚铁磁态,在平衡晶格常数下都是HM,具有自旋向上间接带隙,他们的HM性很稳定,在较大的晶格常数范围内保持。计算的负形成能和正结合能表明这三种合金是热力学稳定的,可能在实验上被制备成功。三种合金的总磁矩都是2μB/f.u.,遵循Slater-Pauling规则Mt=18-Zt。弹性以及光学特性的计算探索了这些合金在实际应用中潜在的价值。(3)对比研究了 Y基二元、三元、四元Heusler合金Y3Si、Y2CrSi和ScYCrSi的结构、电子、磁性以及光学性质。计算结果表明,Y3Si、Y2CrSi和ScYCrSi的稳定基态分别是D03、Hg2CuTi和YI构型下的铁磁态。合金Y3Si是传统的金属材料,而Y2CrSi和ScYCrSi则是具有自旋向上带隙的HM材料,且HM性在较大晶格常数范围内稳定。Y3Si、Y2CrSi和ScYCrSi的总磁矩分别为每公式单元0.943μB、2μB和2μB,后两者的总磁矩遵循Slater-Pauling规则Mt=18-Zt。最后我们研究了光学特性去探索这些合金在光电子领域的应用可能性。
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