我国菱镁矿资源储量居世界首位,其中辽宁菱镁矿储量占总储量86%,为碳酸镁系化合物制备提供了充足的原料。以菱镁矿为原料制备碳酸镁系化合物通常需要采用煅烧、酸浸、水化碳化等工艺,存在副产物需要处理、流程长等不足。本文以天然菱镁矿为主要原料,采用固相转化法制备结晶良好的棒状三水碳酸镁晶体,并以此为前驱物,于不同水热体系下制备了无水碳酸镁晶体。结果表明:（1）常压下,以菱镁矿和熟石灰为原料,无水氯化镁为催化剂,固相转化温度为85℃、固液比为1:40、菱镁矿矿粉与熟石灰质量比为1:2、Mg Cl2添加量为5%条件下获得固相转化产物,并利用固相转化产物制备光滑棒状三水碳酸镁晶体,镁转化率可达到20.98%。（2）以德拜—休克尔（Debye-Hückel）方程与质量作用定律为判据,揭示了固相转化机理:菱镁矿—熟石灰固相转化反应中加入Mg Cl2,其迅速与Ca（OH）2发生反应,生成中间产物Ca Cl2,溶液离子强度增大,盐效应加强,有利于菱镁矿溶解,镁转化率提高,固相转化前期反应速率受化学反应控制;伴随菱镁矿表面Mg（OH）2、Ca CO3不断沉积,Mg2+溶出困难,反应速率下降,固相转化后期反应速率主要受菱镁矿表面解吸速率控制。（3）Mg Cl2·6H2O浓度为0.30mol/L、Na2CO3浓度为0.30mol/L、反应温度为50℃、反应时间为15min、搅拌速率为300r/min、陈化时间为0.5h,可获得平均直径约为5μm的棒状Mg CO3·3H2O晶体。Mg Cl2·6H2O—Na2CO3体系中,Mg CO3·3H2O晶体沿固液界面能最低的方向一维生长,推测其符合液-液-固生长机理。（4）以三水碳酸镁为原料,1)添加剂空白体系下,水热温度190℃,水热时间11h,固液比1:30,p H值为10.1±0.05时,可获得平均粒径为10μm的立方块状无水碳酸镁晶体与少量氢氧化镁;2)以尿素为添加剂且用量为30%,水热温度170℃,水热时间7h时,可获得平均粒径为5μm的立方体状无水碳酸镁晶体;加入适量尿素可以为水热体系不断提供CO32-,加速碱式碳酸镁向无水碳酸镁转变过程,缩短反应时间。3)以柠檬酸钠为添加剂且用量为10%,水热温度190℃,水热时间13h,获得平均直径为2～3μm的菱柱状无水碳酸镁晶体;柠檬酸根离子对镁离子具有较强络合作用,抑制碱式碳酸镁生成,获得了热稳定性更低的中间产物碳酸氧化镁（Mg3O（CO3）2）,从而加速了无水碳酸镁的生成。4)以氯化铵为添加剂且浓度为0.5mol/L,水热温度170℃,水热时间11h,获得平均直径为2～5μm的立方体状无水碳酸镁晶体;升高水热温度与延长水热时间均有利于NH4+离子水解生成H+,促进无水碳酸镁晶体生成。