【摘 要】
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水煤气变换反应作为制备高纯氢的重要反应之一,成为了人们的研究热点。其中,贵金属Pt基催化剂在低温条件下表现出优异的水煤气变换反应活性,但是由于缺乏直接的证据,水煤气变换反应的机理尚未明确。表面增强拉曼光谱（SERS）的发现极大地提高了传统拉曼光谱的灵敏度,使得拉曼成为一种高灵敏的表界面分析技术,可以应用于原位监测催化反应过程。基于此,本论文通过构建具有三元核壳结构的Au@Pt@氧化物纳米粒子,在具
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水煤气变换反应作为制备高纯氢的重要反应之一,成为了人们的研究热点。其中,贵金属Pt基催化剂在低温条件下表现出优异的水煤气变换反应活性,但是由于缺乏直接的证据,水煤气变换反应的机理尚未明确。表面增强拉曼光谱（SERS）的发现极大地提高了传统拉曼光谱的灵敏度,使得拉曼成为一种高灵敏的表界面分析技术,可以应用于原位监测催化反应过程。基于此,本论文通过构建具有三元核壳结构的Au@Pt@氧化物纳米粒子,在具有高SERS增强能力的Au纳米颗粒表面构建了 Pt-氧化物界面,并通过拉曼光谱原位研究了 Pt-氧化物界面上水煤气变换反应的过程。具体内容如下:1.首先,通过种子生长法制备了具有三元核壳结构的Au@Pt@NiO纳米粒子,并通过控制镍前驱体的量,得到了一系列不同覆盖度的NiO,成功的在Au纳米粒子表面构建了 Pt-NiO界面,并利用SERS原位监测了 Pt-NiO界面上水煤气变换反应过程,获得了在Pt-NiO界面处水煤气变换反应过程中碳酸根中间物种的直接拉曼光谱证据及其动态变化过程,表明在Pt-NiO界面上水煤气变换反应基本遵循与碳酸盐相关的缔合机理。同时提出了碳酸根产生的可能路径:CO先吸附于Pt表面,并与H2O在NiO上解离形成的-OH反应,进一步生成碳酸根。此外,通过结合Pt/NiO催化剂在模拟实际水煤气变换反应下的活性结果,推测碳酸根的分解可能为反应的速控步骤。2.利用ALD技术在Au@Pt纳米粒子表明沉积了不同厚度的TiO2,构建了具有三元核壳结构的Au@Pt@TiO2纳米粒子,并初步探索了其表面水煤气变化反应机理。原位SERS结果表明,只有当Pt-TiO2界面存在时,才能获得水煤气变换反应过程中与H2O有关的中间物种的拉曼光谱证据及其动态变换过程。这表明水煤气变换反应的活性位点位于Pt-TiO2界面处,并推测Pt-TiO2界面处的水煤气变换反应可能遵循氧化还原机理。
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