【摘 要】
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氢能作为一种高效的清洁能源一直受到人们的广泛关注,目前工业化生产氢的途径还是有很大的限制,综合来看电化学裂解水是目前最有效的产氢方法,在电化学裂解水过程中催化剂是重中之重,因此研发出高效且环保的电催化剂成为了亟需解决的核心问题。对于电化学析氢来说催化性能最好的依然是贵金属催化剂,而高昂的成本不利于大规模的商业化生产,所以现阶段急需一种可以替代贵金属电催化剂并且高效的新型催化剂。本论文从研究电催化析
【基金项目】
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国家自然科学基金青年项目（52102360）；
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氢能作为一种高效的清洁能源一直受到人们的广泛关注,目前工业化生产氢的途径还是有很大的限制,综合来看电化学裂解水是目前最有效的产氢方法,在电化学裂解水过程中催化剂是重中之重,因此研发出高效且环保的电催化剂成为了亟需解决的核心问题。对于电化学析氢来说催化性能最好的依然是贵金属催化剂,而高昂的成本不利于大规模的商业化生产,所以现阶段急需一种可以替代贵金属电催化剂并且高效的新型催化剂。本论文从研究电催化析氢催化剂角度出发,以成本低廉的过渡金属Ti、Cu和Mo为合金基础原材料,制备出双元多孔钛铜合金电催化剂和在双元多孔钛铜合金的基础上掺杂Mo制备出三元多孔钛铜合金,并对这些合金催化剂进行表征分析和电化学测试。（1）首先制备出TiCu合金前驱体,通过简单的一步烧结法并混入一定含量的造孔剂碳酸氢铵,然后在不同温度下（400℃、600℃和800℃）制备出双元多孔钛铜合金。分析物相数据可以看出,球磨和烧结温度是控制双元多孔钛铜合金物相的主要原因。在1M KOH溶液中测量电化学性能后可以发现,在不同制备工艺下的双元多孔钛铜合金中球Ti2Cu3-600可以展现出最好的催化性能,在电流密度为10 m A·cm-2时过电位为155 m V,相应的Tafel斜率值为103.89 m V/dec,同时还能展现出优越的稳定性。（2）在双元多孔钛铜合金的基础上掺杂高纯Mo粉,依然采用简单的一步烧结法并混入一定含量的造孔剂碳酸氢铵来制备出不同温度下（400℃、600℃和800℃）的三元多孔钛铜合金。分析物相数据可以看出,三元多孔钛铜合金并没有破坏原来的Ti2Cu3基底甚至还形成Mo Cu合金相。测量相同条件下的电化学性能时可以发现,球Mo-Ti2Cu3-600是三元多孔钛铜合金中催化性能最好的一组,在电流密度为10 m A·cm-2时过电位为133 m V,相应的Tafel斜率值为97.37 m V/dec,比球Ti2Cu3-600的催化性能还要好仅低于商业Pt/C电催化剂,并且稳定性能还没有下降。（3）通过密度泛函理论计算（DFT）的方法对于Ti2Cu3以及掺杂Mo的Ti2Cu3进行分析,同时对Pd、Ni掺杂体系进行了计算。从结构稳定性,催化剂电子性质以及HER催化性能三个方面进行计算分析。可以发现掺杂之后对于原始合金的催化性能有着较高的提升作用,Mo掺杂的有效质量为0.19 m0（电子质量）,原始合金催化剂为0.28 m0,提升了载流子的迁移效率。并且反应能垒也降低了很多,大大的促进了反应的转化。该论文有图47幅,表4个,参考文献88篇。
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