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碳及其复合材料具有较高的理论储氢量，在能源领域受到了人们的广泛关注。但碳材料与氢的结合能力较差，以致现有碳基复合材料的储氢性能难以满足实际需求，因而开发高储氢性能的碳基复合材料具有十分重要的意义。本论文通过对碳基复合材料的理论设计、制备和改性一体化研究，获得了具有较高电化学储氢性能的Co9S8/碳基复合材料，为碳基储氢材料选材和应用提供理论和技术依据。
根据金属对氢吸附能变化规律和氢溢流理论设计了具有较高氢吸附能力的ComSn/碳基复合材料的组成和结构，其中Co作为活化和吸附氢的中心，S起到连接Co和碳材料的作用，二维片状C60和rGO作为接收氢的载体。
基于ComSn/碳基复合材料设计结果，利用高能球磨法制备了Co9S8/C60和Co9S8/rGO复合材料，通过SEM、XRD和电化学测试等手段研究了原料配比和转速对碳基复合材料组成、结构和储氢性能的影响规律，探讨了碳基复合材料的电化学储氢机制。结果表明，当Co9S8和C60质量比为3:1，球磨转速为500rpm时，Co9S8颗粒均匀分散于C60纳米片表面，结构呈类披萨状，储氢量约为4.03wt%，充放电50次后其容量保持率为75%，高倍率放电性能大于75%；当Co9S8和rGO质量比为6:1，球磨转速为700rpm时，Co9S8均匀包覆于rGO片层表面，呈层层堆积结构，储氢量约为4.82wt%，充放电50次后容量保持率达80%，高倍率放电性能大于76%。其中rGO的多层结构可提供更多储氢空间，因而Co9S8/rGO复合材料储氢性能更高。Co9S8/碳基复合材料储氢机制是首先Co9S8将氢吸附并活化，随后氢通过复合结构内部的溢流和扩散过程，迁移到邻近C60或rGO载体的表面，从而实现储氢性能的提高。
为了满足可穿戴储能器件的需求，以Co9S8/rGO复合材料和rGO为原料，通过高能球磨结合真空抽滤法制备了Co9S8/rGO薄膜材料，采用SEM、XRD和电化学测试等手段研究了原料配比和转速等对薄膜材料组成、结构和储氢性能的影响规律，探讨了薄膜材料结构与其电化学性能之间的内在关系。结果表明，当原料质量比为1:4，球磨转速为800rpm时，Co9S8/rGO薄膜材料呈层叠结构，最大储氢量约5.44wt%，50次循环后的容量保持率可达85%，高倍率放电性能大于85%；该薄膜材料受外力弯曲时，其恒流充放电性能稳定，且其1000次弯曲和存储60天后的容量保持率分别高达96.32%和99.85%。这是由于薄膜内部层叠结构为外形改变提供了缓释空间，从而保证了Co9S8/rGO薄膜材料较好的储氢稳定性。
采用第一性原理研究了Co9S8/碳基复合材料对氢的吸附行为，并采用FT-IR、Raman和XPS等手段对结构进行表征，结果表明，Co9S8通过C-S化学键与碳材料复合，避免充放电过程中团聚和脱落，CoS/C60和CoS/rGO复合结构单元分别可吸附3个和2个H2分子，其吸附能分别为-9.7kcal mol-1和-5.5kcal mol-1，键合后Co9S8中的电子向碳材料转移，增强了复合材料对氢的吸附能力。利用电化学测试方法进行了动力学性能分析，表明C60和rGO起到了支撑和连接Co9S8的作用，提供了电子传输通道，使Co9S8/碳基复合材料具有较好的动力学性能，其中Co9S8/rGO薄膜电极的高倍率放电性能大于85%，表明薄膜结构能够为氢的扩散提供快速通道，从而提高氢扩散动力学性能。
根据金属对氢吸附能变化规律和氢溢流理论设计了具有较高氢吸附能力的ComSn/碳基复合材料的组成和结构，其中Co作为活化和吸附氢的中心，S起到连接Co和碳材料的作用，二维片状C60和rGO作为接收氢的载体。
基于ComSn/碳基复合材料设计结果，利用高能球磨法制备了Co9S8/C60和Co9S8/rGO复合材料，通过SEM、XRD和电化学测试等手段研究了原料配比和转速对碳基复合材料组成、结构和储氢性能的影响规律，探讨了碳基复合材料的电化学储氢机制。结果表明，当Co9S8和C60质量比为3:1，球磨转速为500rpm时，Co9S8颗粒均匀分散于C60纳米片表面，结构呈类披萨状，储氢量约为4.03wt%，充放电50次后其容量保持率为75%，高倍率放电性能大于75%；当Co9S8和rGO质量比为6:1，球磨转速为700rpm时，Co9S8均匀包覆于rGO片层表面，呈层层堆积结构，储氢量约为4.82wt%，充放电50次后容量保持率达80%，高倍率放电性能大于76%。其中rGO的多层结构可提供更多储氢空间，因而Co9S8/rGO复合材料储氢性能更高。Co9S8/碳基复合材料储氢机制是首先Co9S8将氢吸附并活化，随后氢通过复合结构内部的溢流和扩散过程，迁移到邻近C60或rGO载体的表面，从而实现储氢性能的提高。
为了满足可穿戴储能器件的需求，以Co9S8/rGO复合材料和rGO为原料，通过高能球磨结合真空抽滤法制备了Co9S8/rGO薄膜材料，采用SEM、XRD和电化学测试等手段研究了原料配比和转速等对薄膜材料组成、结构和储氢性能的影响规律，探讨了薄膜材料结构与其电化学性能之间的内在关系。结果表明，当原料质量比为1:4，球磨转速为800rpm时，Co9S8/rGO薄膜材料呈层叠结构，最大储氢量约5.44wt%，50次循环后的容量保持率可达85%，高倍率放电性能大于85%；该薄膜材料受外力弯曲时，其恒流充放电性能稳定，且其1000次弯曲和存储60天后的容量保持率分别高达96.32%和99.85%。这是由于薄膜内部层叠结构为外形改变提供了缓释空间，从而保证了Co9S8/rGO薄膜材料较好的储氢稳定性。
采用第一性原理研究了Co9S8/碳基复合材料对氢的吸附行为，并采用FT-IR、Raman和XPS等手段对结构进行表征，结果表明，Co9S8通过C-S化学键与碳材料复合，避免充放电过程中团聚和脱落，CoS/C60和CoS/rGO复合结构单元分别可吸附3个和2个H2分子，其吸附能分别为-9.7kcal mol-1和-5.5kcal mol-1，键合后Co9S8中的电子向碳材料转移，增强了复合材料对氢的吸附能力。利用电化学测试方法进行了动力学性能分析，表明C60和rGO起到了支撑和连接Co9S8的作用，提供了电子传输通道，使Co9S8/碳基复合材料具有较好的动力学性能，其中Co9S8/rGO薄膜电极的高倍率放电性能大于85%，表明薄膜结构能够为氢的扩散提供快速通道，从而提高氢扩散动力学性能。