在分子层次上对界面的认识在物理、化学、材料、生物等领域的研究中具有重要的意义。其中，对于液体界面结构和动力学行为的研究是界面研究中一个非常重要的方面。同时，由于研究手段的局限，也是目前人们认识和了解最为缺乏的一个方面。和频振动光谱因为具有独特的界面灵敏性和界面选择性，所以是一种重要的界面研究方法。但是，对和频振动光谱数据进行定量处理获取界面分子信息的方法还没有得到系统的发展和完善，这阻碍了和频光谱的广泛应用。本论文的工作通过发展和频振动光谱的定量偏振分析和实验构型分析方法，并对空气／水界面，空气／醇界面的和频振动光谱进行定量分析，从而获得准确的界面信息，为气液界面分子结构和动力学行为的一般认识提供了其它方法难以得到重要依据。　　 本论文分为以下七章：　　 第一章，简略综述界面研究的概况，和频振动光谱应用于界面研究的历史和现状，以及本论文研究工作的目的和意义。　　 第二章，介绍非线性光学效应与和频振动光谱的基本原理，以及本文工作对和频振动光谱偏振分析方法的发展。本章同时阐述了实验构型的选择在偏振分析中的重要性。　　 第三章，以空气／甲醇界面甲基基团的和频振动光谱测量为例，详细介绍使用和频振动光谱实现对界面分子取向精确测量的零位偏角方法。　　 第四章，介绍使用偏振分析和实验构型分析方法对受到广泛关注的空气／水界面和频振动光谱的研究。通过对多种实验构型下的和频振动光谱的定量分析，得到对界面水分子结构和动力学行为的新认识，澄清了文献报道中的一些混淆和争论。　　 第五章，介绍和频振动光谱偏振分析方法和实验构型分析方法在C-H振动光谱分析中的应用。本文对甲基、亚甲基和次甲基振动光谱的认识澄清了文献和标准数据库中一些长期争议的问题，对分子振动光谱的归属及在相关领域的应用具有重要意义。　　 第六章，讨论和频振动光谱中的干涉效应，并以乙醇为例阐述干涉效应在确定界面分子取向结构方面的重要作用。　　 第七章，本论文工作的总结和展望。　　 本文在以下几个方面的发展将对分子光谱、界面结构和动力学等领域的研究产生长远的影响：一、提出了使用界面非线性光谱方法研究分子振动光谱的新思路，具有普遍的应用价值；二、通过对和频振动光谱数据的定量分析达到对液体界面分子结构的准确测量；三、从分子层次上为液体界面结构和动力学行为的认识提供根据。